K2CO3辅助KOH活化调控煤基多孔碳结构无序度以提升超级电容器电容性能

本文通过K2CO3辅助KOH活化清洁肥煤，精准调控多孔碳结构无序度，揭示其与比电容的强相关性。最优材料PC-14兼具超高比表面积（3710.92 m2/g）和卓越电容性能（313.34 F/g），循环2万次容量保持率达101.36%，为煤基碳材料在超级电容器（SC）中的应用提供新策略。

　　

Highlight
本研究采用K₂CO₃辅助KOH活化清洁肥煤，通过调节K₂CO₃添加量实现结构无序度的精准调控。无序化主因混合活化体系中碱浓度与共晶点变化，促使活性氧（ROS）抑制石墨微晶域组装。最优材料PC-14具有3710.92 m²/g的超高比表面积，其组装的超级电容器在0.5 A/g下展现313.34 F/g的比电容，10 A/g循环2万次后容量保持率高达101.36%，能量密度达10.72 Wh/kg。

Materials and chemicals
实验选用山西孝义金达煤化工公司的清洁肥煤为原料（200目筛分），其塑性温度区间为383–494°C。通过KOH单活化、K₂CO₃单活化及复合活化制备多孔碳，采用SEM、XPS等表征结构特性。

Morphology and structure properties
SEM显示：KOH单活化的PC-04呈现规则大孔结构，而K₂CO₃单活化的PC-40呈蜂窝状不规则片层。复合活化的PC-14则形成分级多孔且高度无序的拓扑结构，拉曼光谱ID/IG值达3.21，证实其显著结构缺陷。

Activation mechanism
相平衡分析表明，K₂CO₃的加入降低KOH共晶点温度，促进熔融态碱与碳骨架反应。XPS证实C-O-K基团的形成是结构无序化的关键，其通过阻碍石墨微晶有序排列，创造更多离子吸附位点。

Conclusions
K₂CO₃辅助KOH活化可协同优化煤基碳的孔隙与无序度，反应生成的活性氧（如·O^2-）通过刻蚀碳层边缘产生结构缺陷。该策略为煤资源高值化利用提供了理论依据与技术路径。