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调控Ce:La比例增强Ce1-xLaxNiO3钙钛矿中Ni溶出及碳控制以优化甲烷干重整反应
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年08月01日 来源:International Journal of Hydrogen Energy 8.3
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本文系统研究了La掺杂对CeNiO3钙钛矿在甲烷干重整(DRM)中的促进作用。通过调控Ce:La比例(x=0.02-0.10),发现低La掺杂(x=0.02)可形成2-5 nm锚定Ni纳米颗粒,实现350°C低温下CH4活化,但会导致碳纳米管生成;而高La掺杂(x=0.10)产生10-12 nm大颗粒Ni,平衡CO2/CH4转化并形成无定形活性碳。研究揭示了La通过促进Ce4+/Ce3+氧化还原循环和氧空位形成来提升催化性能的机制。
亮点
La掺杂显著提升Ce1-xLaxNiO3钙钛矿性能:低掺量(x=0.02)时形成"袖珍型"2-5 nm镍纳米颗粒,像微型反应器般在350°C就能撬动CH4分解;而高掺量(x=0.10)则孕育出10-12 nm的"大块头"镍颗粒,像精准的天平般平衡CO2与CH4转化。
材料
实验采用硝酸铈(Ce(NO3)3·6H2O)、硝酸镍(Ni(NO3)2·6H2O)和硝酸镧(La(NO3)3·6H2O)为原料,明胶作螯合剂,像分子厨师般精确调配Ce:La比例(2:98至10:90)。
XRD分析
X射线衍射图谱显示,所有样品均在28.7°、33.3°等处呈现氧化铈特征峰,而37.3°和43.4°的峰位则暴露了NiO的踪迹。有趣的是,随着La掺入,氧化铈峰位像跳探戈般发生微小偏移,暗示晶格畸变。
结论
这项研究像精准的化学调音师,通过La掺杂比例调节Ni纳米颗粒的"体型":小颗粒(2-5 nm)是CH4分解的急先锋,却在长跑中长出碳纳米管"荆棘";大颗粒(10-12 nm)则像稳重的马拉松选手,维持着CO2/CH4转化的和谐节奏,最终生成更易处理的无定形碳。
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