Br?nsted酸性位点调控InPd/In2O3界面结构实现CO2高效加氢制甲醇

本文报道了一种通过ZSM-5分子筛的Br?nsted酸性位调控InPd合金形成的新策略，揭示了InPd/In2O3界面在CO2加氢制甲醇反应中的协同机制。研究发现低Si/Al比（35）可促进In2O3还原和InPd合金生成（9:1比例），而Pd-In/Silicate-1催化剂在4.0 MPa/300°C条件下实现8.2% CO2转化率和>80%甲醇选择性，其甲醇产率是Pd-In/ZSM-5-35的三倍。该工作为金属-氧化物界面催化剂设计提供了新思路。

　　

Highlight

In₂O₃因其出色的CO₂活化能力成为甲醇合成明星材料，但氢活化能力不足需与Pd协同。本研究巧妙利用ZSM-5分子筛的Br?nsted酸性位（就像化学家的"分子胶水"），精准调控InPd合金与In₂O₃的"黄金比例"。当Si/Al=35时，金属In与In₂O₃比例飙升至9:1，而无酸位时仅为1:1——这就像通过酸碱"旋钮"调节催化剂组装的精密齿轮。

Effect of Br?nsted acid sites on metal loading

²⁷Al核磁共振谱图（就像材料的"身份证"）显示，ZSM-5-35中55 ppm处的特征峰对应四面体配位Al——这些正是Br?nsted酸位的"活性巢穴"。金属前驱体与这些酸位相互作用，就像特洛伊木马般将In-Pd精准输送到分子筛孔道内部，显著提升金属分散度和In₂O₃还原效率。

Conclusions

这项研究如同为CO₂转化搭建了"分子级乐高"：通过Br?nsted酸位调控，实现了InPd合金与In₂O₃界面的程序化组装。Pd-In/Silicate-1催化剂三倍提升的甲醇产率证明，适度的InPd合金化（而非过度还原）才是打开高效甲醇合成之门的"金钥匙"。该策略为多相催化剂界面工程提供了普适性方法论。