基于金属共价有机框架的多信号纳米酶传感器阵列与机器学习联用实现含硫金属盐的智能识别

本研究通过后合成金属化策略构建了三种具有过氧化物酶（POD）活性的铁基共价有机框架（Fe-COFs），开发了六通道纳米酶传感器阵列，结合机器学习算法（PCA/DT/RF/ANN/HCA），实现了复杂基质中痕量含硫金属盐（SCMs）的智能识别（检测限低至100 nM），为环境污染物监测提供了创新性解决方案。

　　

Highlight

材料与试剂：所有化学品均为分析纯，无需进一步纯化。4,4',4'',4'''-(芘-1,3,6,8-四基)四苯胺（Py）、[3,3'-联吡啶]-6,6'-二甲醛（Bpy）等购自中科院长春应化所-延申科技公司，L-组氨酸（L-His）、超氧化物歧化酶（SOD）等试剂均按标准流程储存使用。

Fe-PyBpy COF、Fe-PyPD COF和Fe-PyPBD COF的表征：通过扫描电镜-能谱联用（SEM-EDS）分析显示（图S1-S4），三种Fe-COFs均呈现纳米级结构，C、N、O和Fe元素均匀分布。X射线光电子能谱（XPS）证实Fe²⁺/Fe³⁺的配位状态（图1A-C），傅里叶变换红外光谱（FT-IR）显示亚胺键特征峰（1595 cm^-1），粉末X射线衍射（PXRD）证明其高结晶性——这些特性共同赋予材料优异的POD-like活性，其催化TMB氧化的米氏常数（K_m）低至0.026 mM，最大反应速率（V_max）达1.25×10^-7 M s^-1。

Conclusion

本研究通过后合成金属化策略构建的Fe-COFs纳米酶传感器阵列，结合机器学习算法，不仅实现了对六种含硫金属盐（SCMs）及其混合物的精准区分（识别限100 nM），更在真实环境样本（河流/湖泊/污水/土壤）检测中展现出卓越的应用潜力。该工作为基于框架材料的智能传感系统设计提供了新范式。

CRediT作者贡献声明：

Kaixing Luo：验证

Zian Lin：论文修订/基金支持

Jing Tang：方法论

Cong Hu：实验操作

Shuyi Wang：数据分析

Jin Liu：原创构思/论文撰写

Xiaoyan Meng：数据整理

利益冲突声明：作者声明无潜在利益冲突

致谢：感谢国家自然科学基金（22274021、22036001）和福建省自然科学基金（2022J01535）的资助