基于碲掺杂碳量子点的空穴捕获异质结设计实现高效光催化尿素合成及抗菌应用

推荐：针对传统Bosch-Meiser尿素合成工艺高能耗、高排放问题，上海大学团队创新性地构建了Te-O•CQD/Cu-MOF异质结光催化剂。通过界面氢键通道实现空穴高效捕获，使尿素产率达13.2 μmol g-1 h-1，较Cu-MOF提升2.7倍，并展现60分钟完全灭活E. coli的抗菌性能，为绿色氮固定提供新策略。

　　

传统工业尿素合成依赖能耗巨大的Bosch-Meiser工艺，每年消耗全球2%能源并产生大量CO₂排放。与此同时，光催化C-N耦合效率受限于电荷快速复合和可见光吸收不足等瓶颈。如何开发绿色、高效的尿素合成技术，成为当前环境催化领域的重要挑战。

上海大学环境与化学工程学院纳米化学与纳米生物学研究所的研究团队在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》发表创新成果，通过简单溶剂热法将碲掺杂碳量子点（Te-O•CQD）与Cu-MOF复合，构建了具有空穴捕获功能的新型异质结光催化剂。该研究首次揭示了界面氢键辅助的空穴传输机制，不仅实现13.2 μmol g^-1 h^-1的尿素产率，还拓展了材料在光动力抗菌领域的应用。

研究采用溶剂热法合成Te-O•CQD和Cu-MOF，通过TEM、XRD、XPS等技术表征材料结构，利用原位ATR-IRAS追踪反应中间体，结合光电化学测试分析电荷分离效率，并开展大肠杆菌杀菌实验验证多功能性。

【结构表征】

透射电镜显示Te-O•CQD均匀分散（3.5 nm），与Cu-MOF形成紧密异质结。XPS证实Te⁴⁺/Te⁰共存状态，固态核磁共振发现11.95 ppm特征峰，证明N-H???O-Te氢键形成，为空穴传输提供通道。

【光学特性】

DRS光谱显示复合材料可见光吸收范围扩展至700 nm，Mott-Schottky测试证实形成II型异质结。KPFM显示光照下Cu-MOF/Te-O•CQD表面电势差达55 mV，是纯Cu-MOF的2.5倍，表明Te-O•CQD有效捕获空穴。

【光催化性能】

在CO₂/NO₃^-共还原体系中，20wt% Te-O•CQD负载量下尿素产率最优。同位素标记实验结合原位红外证实反应遵循OCO与NO₂直接耦合路径，其中OCONH₂→HOCONH₂为决速步，氢键网络加速质子转移。

【抗菌应用】

材料通过双通道产生H₂O₂（1.45 mmol L^-1），60分钟光照下对E. coli灭活率达99.96%，SEM显示细菌细胞严重破裂，死亡率较Cu-MOF提升3.5倍。

该研究开创性地将空穴捕获策略应用于C-N耦合光催化体系，通过精准设计氢键介导的异质结界面，同步解决了电荷分离效率低和反应路径调控难两大科学问题。所发展的"一材双效"设计理念，为复杂光催化反应体系提供了普适性研究范式，在绿色化工和环境治理领域具有重要应用前景。