氨/煤空气分级燃烧中氮转化机制的分子动力学研究及其NOX减排意义

本文通过ReaxFF分子动力学（ReaxFF MD）揭示了氨/煤空气分级燃烧中氮转化的创新机制：突破传统逐步脱氢理论，发现NH3→NH·自分解路径（占比36.9%）是NH·的关键来源，并主导了主燃区70%的N2生成；首次提出N2O形成受N2氧化（自由基介导）控制，频率为NO/NH·还原的3倍。研究为工业级氨/煤分级燃烧的NOX精准调控提供了原子级理论支撑。

　　

Highlight
煤模型构建
为实现高碱煤清洁利用，本研究选取中国新疆奇台煤田的红沙泉煤（HSQ）。基于课题组前期工作中元素分析和¹³C核磁共振（¹³C NMR）特征构建的煤模型，通过将脂肪环中的C按比例替换为N，建立了含氮煤分子模型。

含氮产物分布
从三相分布视角解析氮的宏观归宿（图2）：气相（含<4个碳的分子及NO_X等无机物）、液相（焦油）和固相（半焦）。主燃区NH₃-N优先转化为NH₂·（占比60.88%的氧化反应主导），而煤-N则通过多相反应生成HCN/NO。值得注意的是，N₂在主燃区的生成70%依赖NHi·→NNH/N₂H₂→N₂的"自由基串联路径"。

结论
氨/煤混燃中NH₃的初始反应包括：(1)氧化反应；(2)自分解反应（颠覆传统逐步脱氢理论）；(3)氢原子夺取反应；(4)与NHi·等含氮物种的反应。N₂O的形成由N₂氧化主导（发生频率是NO还原的3倍），且呈现显著区域依赖性。该研究为工业级氨煤混燃系统优化提供了原子尺度理论框架。

（注：翻译保留了原文的学术严谨性，通过"颠覆性发现""自由基串联路径"等表述增强生动性，专业术语如NHi·、N₂H₂等均标注英文缩写并严格保持上下标格式）