镍基催化剂中尺寸与电子效应的协同增强：通过Ni-Al界面相互作用调控实现N-乙基咔唑高效加氢

本文通过原位拓扑转化NiAl-LDH前驱体制备了Ni/Al混合金属氧化物（Ni/NiAl-MMO）负载的镍基催化剂，系统研究了Ni-Al界面相互作用对活性金属纳米颗粒尺寸及电子结构的调控机制，及其在N-乙基咔唑（NEC）加氢中的协同增强效应。优化后的Ni/Ni1Al2-MMO-500催化剂兼具小尺寸和高电子密度的活性金属颗粒，其加氢性能超越已报道的所有镍基催化剂，与商用5 wt% Ru/Al2O3贵金属催化剂相当，且循环稳定性优异，为液态有机氢载体（LOHC）技术的工业化提供了低成本高效解决方案。

　　

Highlight

本研究通过调控Ni-Al界面相互作用，实现了镍基催化剂在尺寸与电子效应上的协同增强。优化的Ni/Ni₁Al₂-MMO-500催化剂展现出超小尺寸（<5 nm）和富电子态的镍纳米颗粒，其N-乙基咔唑（NEC）加氢活性不仅碾压同类镍基催化剂，更与商业贵金属催化剂5 wt% Ru/Al₂O₃比肩，且历经5次循环仍保持高性能。这种"双因子增强"策略为液态有机氢载体（LOHC）技术提供了兼具经济性与高效性的催化解决方案。

Structural and morphological characterization

XRD分析显示，不同Ni/Al摩尔比的NiAl-LDH前驱体均呈现典型水滑石结构（特征峰位于11.4°、22.9°等）。经500°C还原后，Ni/NiAl-MMO催化剂中镍颗粒尺寸随铝含量增加而减小，Ni₁Al₂体系获得最小粒径（4.3±0.7 nm）。TEM证实镍颗粒均匀分散于NiAl-MMO载体，选区电子衍射（SAED）显示清晰的金属镍晶格条纹。XPS揭示Ni⁰ 2p_3/2结合能负移，证实电子从铝物种向镍转移，形成电子富集态活性中心。

Conclusion

通过NiAl-LDHs的原位拓扑转化，我们成功构建了具有Ni-Al界面相互作用的Ni/NiAl-MMO催化剂体系。该工作阐明了载体组成与还原温度对镍颗粒尺寸和电子结构的精准调控规律：适量铝（Ni/Al=1:2）既能通过强金属-载体相互作用（SMSI）抑制镍烧结，又能通过电子转移创造富电子活性位。这种协同作用使催化剂在NEC加氢中实现5.79 wt%的储氢容量和>99%选择性，为LOHC技术产业化扫清了关键障碍。