锡晶面调控对电化学二氧化碳还原制甲酸盐的促进作用

【字体: 时间:2025年08月03日 来源:Journal of Colloid and Interface Science 9.7

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  (编辑推荐)本研究通过调控电沉积速率制备了不同晶面取向的锡(Sn)电极,发现(101)晶面在CO2电还原反应(CO2RR)中表现出优异的甲酸盐选择性(法拉第效率达88.5%)。通过理论计算揭示(101)晶面能稳定*OCHO中间体,降低反应能垒,为设计高效CO2RR催化剂提供了新思路。

  

亮点
• 通过电沉积速率调控成功制备了(101)晶面优势的Sn-3电极
• Sn(101)晶面展现87.8%的甲酸盐法拉第效率(FEHCOOH)
• 在膜电极组件(MEA)中实现500 mA cm?2大电流密度下的高效转化
• 理论计算证实(101)晶面可增强*OCHO中间体吸附

结构表征
通过调控沉积电流(-20至-60 mA)制备了三种Sn电极。XRD分析显示Sn-1主要暴露(200)晶面,Sn-3则偏好(101)晶面。SEM观察到Sn-3呈现独特的"纳米片堆叠"形貌,比表面积显著增加。电化学测试表明Sn-3具有更高的电化学活性面积(ECSA)和更低的电荷转移电阻。

结论
本研究首次系统揭示了Sn晶面对CO2RR制甲酸盐的调控机制:(101)晶面通过稳定OCHO中间体,将反应决速步从CO2活化转变为OCHO氢化,显著提升催化性能。该工作为开发高效CO2转化催化剂提供了重要的晶面工程策略。

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