Tollens试剂辅助银纳米颗粒修饰三维多孔氮化碳及其增强光催化降解性能研究

推荐：研究人员针对传统光催化剂电荷复合率高、可见光利用率低的问题，采用Tollens试剂在三维多孔C3N4表面均匀负载Ag NPs，通过构建肖特基结(Schottky junction)和表面等离子体共振效应(LSPR)，使RhB降解效率提升至94%，为温和条件下金属修饰多孔材料提供了新策略。

　　

在环境污染治理领域，光催化技术因其绿色高效特性备受关注，但传统光催化剂普遍存在可见光响应范围窄、光生载流子复合快等瓶颈问题。氮化碳(C₃N₄)作为非金属聚合物光催化剂虽具有稳定性好、成本低等优势，但其致密层状结构导致比表面积小、电荷传输效率低。如何在不破坏材料结构的前提下提升其光催化性能，成为当前研究的关键挑战。

韩国仁荷大学(Inha University)化学与化学工程系的研究团队创新性地采用Tollens试剂辅助法，在三维多孔氮化碳(3DCN)表面均匀负载银纳米颗粒(Ag NPs)，成功实现了材料结构与性能的协同优化。该研究通过精确调控Ag负载量，使材料在保留多孔结构的同时，光催化降解罗丹明B(RhB)的效率达到94%，相关成果发表在《Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry》上。

研究团队主要运用了以下关键技术：通过超分子自组装法制备三维多孔C₃N₄基底；采用Tollens试剂在室温下实现Ag NPs的可控沉积；结合ICP-OES、XPS等技术定量分析元素组成；利用TRPL和EIS揭示电荷传输机制；通过自由基捕获实验阐明降解机理。

3.1 物理化学表征

SEM/TEM显示3DCN具有珊瑚状多孔结构，Ag掺杂后仍保持完整形貌。BET测试表明3DCN-Ag8比表面积达89.6 m²/g，孔径分布集中在3-50 nm。XPS证实Ag⁰的存在，且C1s/N1s结合能位移表明肖特基结形成。

3.2 光电特性

UV-Vis显示Ag掺杂使吸收边红移，带隙从2.71 eV降至2.66 eV。PL强度降低53%证明电荷分离改善，TRPL显示平均寿命从11.4 ns缩短至9.11 ns，反映Ag NPs的电子捕获作用。PC和EIS证实3DCN-Ag8具有最优的载流子分离效率。

3.3 光催化性能

在可见光下，3DCN-Ag8的RhB降解速率常数是纯3DCN的2.6倍。自由基捕获实验表明超氧自由基(??^-₂)是主要活性物种，其生成得益于Ag NPs提供的电子转移通道和C₃N₄的适宜能带位置（E_CB=-0.48 V）。

该研究开创性地将传统Tollens反应应用于光催化剂改性，通过温和条件实现Ag NPs在多孔材料中的均匀分散，解决了常规高温沉积法破坏材料结构的难题。所构建的Ag-C₃N₄肖特基结不仅拓展了可见光响应范围，更通过表面等离子体共振效应和界面电荷转移的协同作用，使光催化效率得到显著提升。这项工作为设计高性能多孔光催化剂提供了新思路，在环境修复和能源转化领域具有重要应用前景。