二维β-Ga2O3表面本征缺陷对电子结构与光学性能的调控机制及其在AI芯片与传感器中的应用

（编辑推荐）本研究通过第一性原理计算，系统分析了二维β-Ga2O3三种表面结构（Ga暴露面A1、Ga/O共面A2、O暴露面A3）中氧空位（O-vacancy）和镓空位（Ga-vacancy）的形成能、电子态及光学响应。发现A1/A3表面缺陷易形成且引入表面态（0.125 eV能隙），而A2表面缺陷产生缺陷能级提升电子迁移率；光学性能显示A2表面紫外吸收增强，所有体系因空位存在可见光吸收提升，为神经形态芯片（neuromorphic chips）、集成光电器件及高性能气体传感器设计提供理论依据。

　　

Highlight
模型
单斜结构的β-Ga₂O₃（空间群C2/m）是最稳定的晶相，其阳离子占据八面体和四面体两种配位环境，阴离子则呈现sp²（OI/OIII）和sp³（OII）两种构型。尽管非范德华材料，但可通过（100）晶面剥离获得二维结构。

结果与讨论
通过空位形成能（E_f(υ_i)）评估缺陷体系热力学稳定性，计算公式为：
E_f(υ_i) = E(vi) - E_β-Ga2O3 - Σn_iμ_i + q(E_υ + E_υ) + Q_c
其中E(vi)为缺陷体系总能量，E_β-Ga2O3为二维β-Ga₂O₃总能量，μ_i为化学势。

结论
第一性原理研究表明，A1/A3模型中镓空位会提高表面电子能垒，而氧空位则降低能垒。缺陷引入后，局域态分裂形成特定能隙（如A1/A3表面Ga空位导致0.125 eV能隙），A2表面缺陷则通过能级调控提升载流子迁移率。光学性能上，所有体系在可见光区吸收增强，但紫外区吸收减弱。