光调控缺陷介导的甲基溴化铅单晶热电输运与载流子类型可逆切换研究

这篇研究揭示了甲基溴化铅单晶（MAPbBr3）在光照条件下通过缺陷态调控实现载流子类型可逆转换的机制。通过塞贝克系数（Seebeck coefficient）测试，发现暗态呈P型导电（空穴主导），而绿/蓝激光照射可逆转为N型（电子主导）。双能带模型（Two-Band Model）证实费米能级位移是关键，为钙钛矿热电材料（HPs）的光电协同调控提供了新范式。

　　

Highlight

我们通过缺陷介导的调控机制，首次在甲基溴化铅（MAPbBr₃）单晶中实现了光控热电输运性能的可逆切换。暗态下材料表现为经典P型半导体（正塞贝克系数），而绿/蓝激光照射可触发载流子类型"翻转"，转变为N型导电（负塞贝克系数）。这种"光学开关"效应源于表面缺陷受激释放电子，如同在材料中安装了光控载流子转换器。

Results and discussion

图1(a)展示了光热电（PTE）测量系统的精妙设计——通过温度梯度驱动电荷分离，就像在晶体两端架起一座"热电桥梁"。光学吸收谱的Tauc曲线（图1(b)）证实了MAPbBr₃的半导体特性，而激光照射时塞贝克系数"跳水式"负向偏移（图2），揭示电子如潮水般从缺陷态涌出。双能带模型分析显示，高能光子就像微型扳手，能扭动费米能级的位置，从而改变导电"极性"。

Conclusions

这项研究不仅为钙钛矿装上了"光控载流子方向盘"，更开辟了缺陷工程调控热电性能的新赛道。未来或可开发出能"感知"不同波长光的智能热电器件，就像给能源转换系统配上了光学神经。