零维金属卤化物无机框架的调控作用：提升灵敏度并实现稳定的直接X射线检测

《Laser & Photonics Reviews》：Zero-Dimensional Metal Halides Inorganic Frameworks Modulation for Sensitivity and Stable Direct X-Ray Detection

0D金属卤化物因独特结构在X射线成像中具有潜力，但有机阳离子间隔剂绝缘特性、电荷传输机制及协同效应尚不明确。本文通过合成MPAZE-ZnBr4·H2O（15×5×3mm3）和MPAZE-MnBr3(H2O)3·Br（15×10×8mm3）单晶，结合DFT分析揭示无机框架调控有机阳离子空间位阻及电荷传输的作用，最终实现灵敏度9185μC Gy-1 cm-2和检测限0.573μGy-1 s-1的X射线探测器，并验证其环境稳定性。

　　

摘要

零维（0D）金属卤化物（MHs）在下一代X射线成像技术中展现出独特的光电特性，这得益于它们孤立的多面体结构。然而，由于对有机阳离子间隔剂的绝缘行为、调控孤立无机框架内电荷传输的动力学机制以及这些组分之间的协同效应了解有限，导致载流子的传输和收集效率未能达到最佳状态。本文研究了无机框架的配位结构与其性能之间的关系，得出结论：无机框架与有机阳离子共同作用下表现出独特的电荷传输特性。成功合成了两种0D单晶体，分别为MPAZE-ZnBr₄·H₂O（尺寸为15 × 5 × 3 mm³）和MPAZE-MnBr₃(H₂O)₃·Br（尺寸为15 × 10 × 8 mm^{3）。无机框架显著影响了材料内部的立体阻碍，并决定了有机阳离子在导电过程中的作用。采用密度泛函理论（DFT）分析了有机阳离子与无机框架的配位几何结构，以及键合能和能带结构对电荷传输动态及器件性能的影响。所制备的X射线探测器具有高达9185 μC Gy_air?1 cm?2的灵敏度和0.573 μGy_air s?1的低检测限，并且具有优异的环境稳定性。}

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。