Ti3C2Tx MXene自组装莫尔超晶格的电子耦合调控与量子器件应用前景

这篇研究首次揭示了Ti3C2Tx MXene通过自组装形成的三种莫尔超晶格（周期2.52/2.39/1.25 nm），结合扫描隧道显微镜（STM）和密度泛函理论（DFT）证实1.25 nm超晶格在导带产生空间调制的态密度（LDOS），为MXene在量子器件和扭电子学（twistronics）领域的应用奠定基础。

　　

Abstract

纳米级莫尔超晶格在二维异质结构中展现出单层材料不具备的电子与量子特性。然而对于MXene这类快速发展的二维材料家族，其莫尔超晶格的原子尺度机制仍属空白。研究通过STM/STS与DFT计算相结合，系统分析了Ti₃C₂T_x的三种自组装莫尔结构（2.52/2.39/1.25 nm），发现1.25 nm周期超晶格因层间电子耦合作用导致导带态密度空间调制，为"MXetronics"新领域提供理论基础。

1 Introduction

二维材料堆叠时产生的扭转角或晶格失配会形成长周期莫尔势场，例如魔角石墨烯中出现的超导/绝缘态。MXene作为化学式为M_n+1X_nT_x的二维过渡金属碳化物，其表面终止基团（-O/-OH/-F等）显著影响物性。尽管STM/STS已用于表征MXene表面，但莫尔超晶格研究仍属首次。

2 Results

实验采用高定向热解石墨（HOPG）为基底，在惰性气氛中滴铸Ti_{3C2Tx水分散液，通过低能电子衍射（LEED）确认MXene单层存在。STM观察到三种莫尔图案：}

1. MXene/HOPG界面（θ₁=5.9°，周期2.52 nm）

2. MXene/MXene界面（θ₂=6.2°，周期2.39 nm）

3. MXene/MXene界面（θ₃=11.9°，周期1.25 nm）

快速傅里叶变换（FFT）显示莫尔倒空间特征，与透射电镜文献值吻合。STS测量发现1.25 nm超晶格在0.4-1.5 eV能量范围存在LDOS振荡，DFT模拟证实该现象源于层间耦合导致的电子重排。值得注意的是，11.9°扭转角使费米能级附近态密度增加，但未观察到魔角体系特有的平带特征。

3 Conclusion

研究首次阐明MXene莫尔超晶格的原子构型与电子调控规律，特别是1.25 nm周期结构的层间耦合效应，为开发基于MXene的量子器件开辟新途径。该方法学还可拓展至其他MXene体系研究。

4 Experimental Section

Ti₃C₂T_x通过最小化剥离法（MILD）从Ti₃AlC₂ MAX相制备，STM测试在77K/3×10^?11 mbar条件下进行，DFT计算采用Quantum ESPRESSO软件包，截断能设为60 Ry。

（注：全文严格依据原文实验数据与结论，未添加主观推断，专业术语均保留原文标注格式）