本征高功率密度Mg2Sn-GeTe热电发电机实现9%超高转换效率的突破性研究

本文报道了基于Mg2Sn-GeTe热电材料（TEG）的本征高功率密度器件研究突破。通过阶梯式异价Sb/Bi固溶策略，在保持5 mW m-1 K-2高功率因子（PF）的同时，将晶格热导率（κL）降至1.8 W m-1 K-1，实现热电优值（ZT）1.4。所构建的2对模块在418 K温差下获得9%转换效率（η）和0.7 W cm-2功率密度，为工业废热回收提供了创新解决方案。

　　

Abstract
热电发电机（TEG）在热能收集领域展现出可持续应用前景，但高功率密度材料通常因高热导率面临效率瓶颈。研究首次报道基于Mg₂Sn-GeTe的本征高功率密度TEG，通过Sb/Bi阶梯掺杂策略，在418 K温差下实现9%的突破性转换效率，创下该领域新标杆。

1 Introduction
工业过程60%能量以废热形式耗散，推动碳中和技术需求激增。传统Mg₂Sn虽具有7 mW m^-1 K^-2的高功率因子，但5 W m^-1 K^-1的热导率制约器件效率。研究创新性地引入Sb/Bi异价固溶，在Mg₂Sn_0.8(Sb_0.5Bi_0.5)_0.2中实现载流子与声子输运的精准调控。

2 Main Text
2.1 阶梯优化材料与器件性能
Sb掺杂使Mg₂Sn_0.8Sb_0.2的ZT_ave提升至0.67，Bi共掺进一步优化至0.84。通过Cu电极界面设计实现4.6 μΩ cm²的超低接触电阻（ρ_c），器件输出功率达0.67 W。

2.2 热电性能调控机制
Sb掺杂导致载流子有效质量（m*）从2.9m_e增至3.4m_e，而Bi引入使晶格热导率下降47%。Debye-Callaway模型证实点缺陷散射主导κ_L降低，构型熵（ΔS）与κ_L呈负相关（7.0 J mol^-1 K^-1时κ_L=1.8 W m^-1 K^-1）。

2.3 界面工程
SEM-EDS显示≈100 μm的元素互扩散区，声速测试证实Sb/Bi掺杂使声速从3005 m/s降至2852 m/s。界面质量因子B值达0.9，保障95%以上体材料ZT值转化。

2.4 器件验证
两对模块在ΔT=418 K时展现0.36 V开路电压，经5次473-673 K热循环后效率无衰减。单腿GeTe器件效率达8.8%，验证材料体系协同效应。

3 Conclusion
该工作通过"电子-声子协同调控"新范式，突破高功率密度TEG的效率限制，为工业废热回收提供9%效率的实用化解决方案。

4 Experimental Section
采用机械合金化-SPS工艺（873 K/60 MPa/5 min）制备材料，LFA467测试热扩散系数，ZEM-3测量电输运性能。模块采用Ti/Ge_0.9Sb_0.1Te扩散阻挡层设计，COMSOL仿真验证器件热电场分布。