镍催化剂表面结构对甲基环己烷脱氢作用的密度泛函理论解析与优化策略

来自国内的研究人员通过密度泛函理论(DFT)结合微动力学模型，揭示了镍催化剂表面结构对液态有机氢载体(LOHC)甲基环己烷(MCH)脱氢的关键影响。研究发现阶梯状Ni(211)表面活性虽高但易积碳，而平坦Ni(111)表面抗积碳却活性不足，提出通过选择性毒化阶梯位点和掺杂平坦面来优化催化剂性能，为氢能存储技术发展提供了重要理论指导。

　　

这项研究像一场精妙的"分子侦探游戏"，利用密度泛函理论(DFT)揭开了镍催化剂表面结构影响甲基环己烷(MCH)脱氢的奥秘。阶梯状的Ni(211)表面就像活跃的"运动健将"，其脱氢反应速率比平坦的Ni(111)表面快整整三个数量级，但代价是容易"体力透支"——强吸附甲苯和积碳前驱体(CH/C)会导致活性位点堵塞。而Ni(111)表面则像稳定的"马拉松选手"，虽然初始活性较低，却能有效抵抗积碳的困扰。

研究团队通过微动力学建模发现，在反应初期主要生成甲基环己烯，只有在Ni(211)表面才能检测到约50%选择性的甲苯。随着反应深入，两种表面都展现出接近100%的甲苯选择性，这揭示了甲基环己烯重新吸附并进一步脱氢的关键作用。

这项研究为设计"智能型"镍催化剂提供了双重策略：既可以通过"精准投毒"来抑制阶梯位点的过度活跃，又能通过掺杂等方式提升平坦面的反应活性。这些发现不仅为液态有机氢载体(LOHC)系统提供了重要设计原则，更为清洁能源储存技术发展点亮了新思路。