调控锂离子局部配位环境构建高性能准固态聚合物电解质

为解决准固态聚合物电解质(QSPEs)室温离子电导率低的难题，研究人员通过设计超支化聚合物结构并引入不同结构的增塑剂(氟代碳酸乙烯酯FEC/碳酸乙烯酯EC)，成功调控Li+配位环境。研究发现FEC较弱的Li+溶剂化能力可加速离子传输，所得电解质室温电导率达8.8×10?4 S cm?1，对应Li||LiFePO4电池在1 C下循环2000次容量保持率83.79%，显著优于EC体系。该工作为突破离子传导效率极限提供了新思路。

　　

在能源存储领域，准固态聚合物电解质(QSPEs)因其优异的柔韧性和电极界面接触性能备受瞩目，但室温离子电导率低始终是制约其发展的阿喀琉斯之踵。传统研究多聚焦于通过提升聚合物链迁移率来增强锂离子传导，却忽视了增塑剂/聚合物协同调控的Li⁺配位环境对离子传输异质性的关键影响。

这项突破性研究巧妙设计了一种与结构差异化增塑剂(氟代碳酸乙烯酯FEC/碳酸乙烯酯EC)耦合的超支化聚合物体系。有趣的是，相较于EC，FEC展现出的"若即若离"特性——其较弱的Li⁺溶剂化能力促使聚合物基质更积极参与配位，从而构筑出高效的锂离子传输"高速公路"。这种分子层面的精妙调控使QSPE获得惊人的室温电导率(8.8×10^?4 S cm^?1)，犹如为锂离子装上了"涡轮增压器"。

更令人振奋的是，基于该电解质的Li||LiFePO₄电池在严苛的1 C倍率下，历经2000次循环仍保持83.79%的容量，性能远超EC对照组(1000次循环后仅剩79.65%)。这项研究不仅揭示了配位环境调控对离子传输的"交通指挥"作用，更为开发下一代高性能固态电池提供了"分子红绿灯"设计范式。