综述：人工智能引导的单原子催化剂：从精准设计到工业级制备

本综述系统阐述了人工智能（AI）驱动单原子催化剂（SACs）研究的突破性进展，涵盖原子级活性位点设计、动态表征与规模化制备。通过融合物理模拟与机器学习（ML）模型，提出基于配位敏感描述符的逆向设计策略，并创新性引入图神经网络（GNN）增强原位X射线吸收光谱（XAS）技术解析原子动态配位。文章重点探讨了"设计-验证-制造"闭环框架，将数字孪生与自主机器人合成结合，为能源与环境领域提供原子精度制造的智能化路线图。

　　

Abstract

单原子催化剂（SACs）通过原子级活性位点调控革新了多相催化领域，但如何实现从原子设计到结构一致的规模化制备仍是重大挑战。近年来，人工智能技术的介入为这一领域带来全新突破。

AI驱动的理性设计

机器学习模型通过提取配位环境敏感的描述符（如d带中心、配位数等），建立了原子结构-催化性能的定量关系。特别值得注意的是，图神经网络（GNN）能够有效处理非周期性SACs体系的拓扑特征，其预测精度较传统DFT计算提升两个数量级。研究显示，当应用于CO₂电还原反应时，AI模型成功筛选出具有>90%法拉第效率的Fe-N₄C₁₀活性位点构型。

动态表征技术突破

原位X射线吸收光谱（XAS）结合GNN算法实现了亚秒级时间分辨的配位环境解析。在质子交换膜燃料电池测试中，该技术捕捉到Pt单原子在0.1V电位波动下发生的可逆Pt-O配位键断裂/形成过程，为理解SACs动态稳定性提供了直接证据。

规模化制备新范式

提出的数字孪生系统通过实时对比理论模型与实验数据的配位指纹（如EXAFS拟合R因子），将千克级制备的SACs结构偏差控制在5%以内。自主机器人合成平台采用强化学习优化了脉冲沉积参数，使Zn单原子负载量重复性达到98.7±0.5%。

工业转化挑战

当前面临的主要障碍包括：1）小样本学习对稀有贵金属SACs的适用性限制；2）宏量制备中载体缺陷导致的配位畸变。通过开发迁移学习框架和原位修复技术，已在20吨/年装置上实现Fe-SACs催化剂的连续生产。

Conflict of Interest

作者声明无利益冲突。