阳光水体中高碘酸盐驱动的溶解有机质光转化机制：多维特性演变与分子网络重构

这篇研究揭示了高级氧化工艺残留的高碘酸盐(PI)在阳光照射下对溶解有机质(DOM)的转化机制，通过实时光物理/电化学追踪、傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)分子反应组学及可解释机器学习(XGBoost)，发现PI诱导芳香结构断裂、分子量降低，并通过醌介导途径使3DOM*量子产率提升(HA:0.50→0.75)，•OH生成增加(HA:1.85→2.38)，揭示了不同于自然光老化的C-N键断裂(18.18%增幅)和小分子聚合现象。

　　

Highlight

环境残留氧化剂对碳循环的潜在威胁日益凸显，本研究首次阐明阳光/高碘酸盐(PI)系统通过多重机制重构溶解有机质(DOM)转化路径：

环境意义

普遍存在的氧化剂残留带来了超越其处理功能的生态风险。研究发现阳光/PI驱动了独特的以氮为中心(nitrogen-centered)的DOM转化路径——通过碳氮单键(C-N)断裂（氮基团去除率增加18.18%），这与常见氧化剂(PMS、O₃、氯等)的作用机制截然不同。这种转化可能通过产生修饰后的溶解有机氮(DON)干扰水生氮循环，并增加含氮消毒副产物(NDBPs)的生成风险。

结论

本研究揭示了PI作为典型氧化剂残留物在阳光照射下介导DOM转化的作用：

1. PI导致SUVA₂₅₄（芳香性指标）、表观分子量(MW)和电子供体容量(EDC)下降

2. 光活性方面，PI促进³DOM*（激发态DOM）和羟基自由基(^•OH)生成，可能加速微污染物降解

3. 分子反应组学显示PI优先攻击含氮化合物，导致氮损失和含氧产物积累

4. 可解释机器学习(SHAP分析)揭示氮含量和O/C比的双向调控是关键反应驱动力

这些发现为理解人为氧化应激下碳氮循环的分子重构机制提供了新视角，对评估水处理工艺的生态影响具有重要价值。