量子点界面强化调控实现CO2光还原反应路径精准定向

来自前沿材料领域的研究人员通过构建CdSe-S-InS超细异质结量子点(QDs)，成功解决了水溶液中CO2光催化还原产物选择性调控难题。研究发现界面各向异性生长可改变反应轨迹，使CO选择性提升至96%（C基产物）并实现≈1000的CO转化数，通过X射线光电子能谱(XPS)和瞬态吸收光谱揭示了界面电荷迁移机制，为人工光合催化剂设计提供了新思路。

　　

这项突破性研究揭示了半导体量子点(Quantum Dots, QDs)在人工光合作用中的新机制。通过精妙设计CdSe-S-InS超细异质结结构，研究人员首次发现界面各向异性生长能显著改变CO₂在水溶液中的光还原路径——具有异质结的量子点主要生成CO，而普通CdSe量子点则产生甲酸根(HCOO^-)。在最佳条件下，异质结量子点展现出惊人的催化性能：12小时内CO转化数高达≈1000，碳基产物选择性超过96%，若计入副产物氢气(H₂)则选择性仍达≈57.6%。

通过X射线光电子能谱(XPS)和超快瞬态吸收光谱等先进表征技术，证实这种独特的界面结构能显著促进电荷迁移。密度泛函理论(DFT)计算和原位实验进一步阐明，界面晶格扩张会增强界面电荷差异，从而将主要产物从甲酸(HCOOH)转变为CO。该发现不仅阐明了量子点界面工程调控CO₂反应轨迹的分子机制，更为设计具有特定功能的新型人工光催化剂提供了理论指导。