超薄Ta/Fe/Pt自旋电子三层膜中增强太赫兹辐射的机制与结构优化研究

本文报道了基于Ta/Fe/Pt三层膜结构的自旋太赫兹发射器(STE)的突破性进展。通过精确控制非磁性层(NM1/NM2)厚度和晶体结构，研究发现1.5 nm Ta/2 nm Fe/2 nm Pt组合可产生显著增强的太赫兹(THz)辐射。透射电镜(TEM)揭示Ta层意外形成高电阻fcc相是关键因素，结合自旋扩散长度λPt=1.2 nm和λTa=0.85 nm的建模分析，为自旋电子THz源设计提供了新思路。

　　

超薄自旋电子异质结中的太赫兹辐射增强机制

Abstract

太赫兹自旋电子发射器(STE)是由铁磁(FM)和非磁性(NM)金属层组成的新型异质结构，在飞秒激光脉冲激发下可产生强太赫兹辐射。研究证实，采用NM₁/FM/NM₂三层结构（两个NM层具有相反自旋霍尔角）能最大化发射强度。本文通过制备超薄Ta/Fe/Pt三层膜，发现Ta(1.5 nm)/Fe(2 nm)/Pt(2 nm)样品表现出比标准FM/NM双层结构显著增强的THz辐射。

1 Introduction

自旋电子THz源因其高场强、宽频谱（可达30 THz）和柔性基底兼容性，成为下一代THz技术的理想选择。与传统W/CoFeB/Pt结构相比，本研究创新性采用Ta替代W，虽然文献报道Ta的自旋霍尔角Θ_SH存在争议（-1%至-35%），但其较低的熔点（更易蒸发）和高光学损伤阈值（8.34 mJ/cm²）具有独特优势。通过调控Ta/Pt厚度组合和晶体结构，实现了辐射效率的突破。

2 Experimental Results and Discussion

2.1 THz Spectroscopy Measurements

THz时域光谱(THz-TDS)显示，Ta(1 nm)/Fe(2 nm)/Pt(1 nm)三层结构的辐射强度显著超过对应厚度的Fe/Pt和Ta/Fe双层。优化实验发现，当Ta+Pt总厚度为3-4 nm时（最佳组合1.5 nm Ta/2 nm Pt），THz信号达到峰值200 μW。通过改进的扩散模型拟合，首次提取出Pt和Ta的自旋扩散长度分别为λ_Pt=1.2 nm和λ_Ta=0.85 nm，并引入反射系数χ=η=1.2来量化界面多次反射效应。

2.2 Nanostructural Assessment

高分辨透射电镜(HRTEM)和HAADF-STEM分析揭示：

1. Ta层意外形成面心立方(fcc)相（晶格参数0.436 nm），而非常见的体心立方(α)相

2. 层间外延关系为001MgO/001Ta/110Fe/001Pt

3. EDXS证实Fe/Pt界面存在约0.5 nm的互扩散区

4. MgO表面氧富集现象表明高温生长促进了fcc-Ta相形成

3 Conclusion

本研究通过精确控制Ta/Fe/Pt三层膜的纳米级厚度和晶体结构，实现了THz辐射的显著增强。关键发现包括：

1. fcc相Ta层的形成与低总厚度(3-4 nm)要求协同提升性能

2. 建立的改进扩散模型为自旋电子THz源设计提供定量工具

3. 自旋反射效应和特殊晶体相的发现开辟了材料设计新途径

4 Experimental Section

采用分子束外延在MgO(001)衬底上生长样品，Ta层在500°C沉积后，300°C下依次生长Fe和Pt。THz测试使用75 MHz飞秒激光（脉宽22 fs，波长800 nm），TEM分析在300 kV球差校正电镜中完成。该方法为开发高效、稳定的自旋THz器件提供了可重复的制备方案。