纳米纤维相分离调控离子-电子耦合的有机电化学晶体管实现高性能突触仿生

这篇研究报道了一种基于聚合物共混物(Pg2T-T/PMMA)的突触有机电化学晶体管(OECT)，通过纳米纤维相分离结构精确调控离子扩散动力学。该器件在1:2配比下展现出优异的突触功能：102.72 mS跨导、0.19 V滞后窗口，能模拟兴奋性突触后电流(EPSC)、可调双脉冲易化/抑制(PPF/PPD)以及稳定的长时程增强/抑制(LTP/LTD)。在Fashion-MNIST数据集上实现80.41%分类准确率，为神经形态硬件提供了可扩展的材料解决方案。

　　

纳米纤维相分离调控离子-电子耦合的突触有机电化学晶体管研究

1 引言

有机电化学晶体管(OECT)凭借其独特的离子-电子耦合特性、低工作电压和优异生物相容性，已成为神经形态计算领域的重要平台。然而，实现生物相关突触功能仍面临三大挑战：离子扩散不可控、器件稳定性不足以及制备工艺复杂。现有调控策略包括分子工程、器件结构创新和物理掺杂，但分别存在合成难度大、工艺繁琐和状态不稳定等缺陷。本研究创新性地采用离子渗透性半导体(Pg2T-T)与离子阻挡聚合物(PMMA/PS)共混体系，通过纳米尺度相分离实现离子输运的精确调控。

2 方法

材料制备选用PMMA(分子量15k-350k)与Pg2T-T按不同比例(4:1至1:4)共混，通过旋涂法在SiO₂/Si基底上构建垂直OECT(vOECT)器件。采用原子力显微镜(AFM)和透射电镜(TEM)揭示相分离形貌，电化学阻抗谱(EIS)量化离子传输特性。电学性能通过半导体参数分析仪测试，突触行为采用脉冲刺激实时记录。神经形态模拟基于CrossSim平台，使用Fashion-MNIST数据集评估分类性能。

3 结果与讨论

3.1 形貌与电化学特性

AFM显示纯Pg2T-T膜粗糙度仅0.44 nm，而1:2共混物形成连续纳米纤维网络(粗糙度0.99 nm)。TEM-S元素映射证实Pg2T-T纤维贯穿PMMA基体，形成离子扩散屏障。EIS表明1:2配比阻抗达4677 Ω(0.1 Hz)，相位角-54.2°(1 Hz)，显著高于纯半导体(957.9 Ω/-19°)。分子量实验揭示120k-350k PMMA能诱导最佳纤维结构，低分子量(15k)则导致无序形态。

3.2 器件性能优化

vOECT在Pg2T-T:PMMA=1:2时展现峰值跨导102.72±20.6 mS，开关比(5.19±1.77)×10²，滞后窗口0.19±0.02 V。时间响应分析显示双指数特征：快速离子注入(T_on1=1.16 ms)和慢速链弛豫(T_on2=80.87 ms)。过量PMMA(1:4)会导致电子传输中断，跨导下降至98.11 mS。

3.3 突触功能实现

电压幅度(-0.3至-0.9 V)和脉宽(5-200 ms)可线性调控EPSC(3.60-24.33 mA)。PPF/PPD呈现双时间常数：τ₁=1.16/15.3 ms，τ₂=80.87/170.8 ms。频率依赖实验(5-80 Hz)显示EPSC从11.18增至16.14 mA。50次写/擦循环证实稳定的LTP/LTD，模拟学习-遗忘-再学习过程时保持6.87 mA记忆残留。

3.4 神经形态应用

基于实验数据构建的随机更新查找表(LUT)模拟显示，在784-300-10全连接网络中实现80.41%分类准确率，优于理想突触模型(80.07%)。混淆矩阵显示对"衬衫"类别的误判主要源于视觉相似性，其他类别识别稳健。

4 结论

该工作通过Pg2T-T/PMMA纳米纤维相分离结构，实现了离子-电子耦合的精确调控，为高性能突触OECT提供了可扩展的材料策略。未来可通过优化聚合物分子量和界面工程进一步提升器件均一性，推动神经形态硬件实际应用。