利用双氢和三氧同位素研究美国密歇根湖的蒸发过程及其相关的动力学同位素分馏现象所受的约束

《Journal of Hydrology》：Constraints on evaporation and associated kinetic isotope fractionation from Lake Michigan, USA using dual hydrogen and triple oxygen isotopes

湖泊蒸发贡献评估与动力学参数研究：基于同位素质量平衡模型和密歇根湖2019-2022年观测，提出融合三重氧同位素（Δ′17O）的改进方法，动态求解蒸发效率（F）、蒸发速率（E）及扩散-湍流因子（n）。结果显示冬季F可达60%，n值介于0.05-0.5，挑战传统静态假设，建立蒙特卡洛误差评估框架。

　　湖泊蒸发的水汽再循环是陆地水循环中的重要组成部分，然而，这一过程在实际测量中面临诸多挑战。传统的测量方法，如水-能平衡模型、涡旋协方差法和水汽同位素质量平衡法，各有优劣。其中，水汽同位素质量平衡法利用氢同位素（δD）、氧同位素（δ¹⁸O）以及由此推导出的d-过量参数（d-excess = δD - 8 × δ¹⁸O）来估算再循环水汽的比例。然而，由于系统通常存在参数约束不足和较大的参数不确定性，这种方法的准确性受到限制。本文提出了一种新的方法，旨在估算三个关键参数：再循环水汽在大气水汽中的占比（F）、蒸发速率（E）以及蒸发过程中动力学同位素分馏的强度（n，即扩散-湍流因子）。该模型应用于密歇根湖（美国）从2021年到2022年的每日数据，利用上游降水、下游降水和湖水的δ¹⁸O、d-过量以及三重氧同位素（Δ′¹⁷O）数据，结合温度和相对湿度数据进行分析。研究发现，在80次下游降水事件中，有25次显示出显著的湖面蒸发影响，其中再循环水汽的比例（F）超过0.1。在寒冷季节，湖面蒸发对大气水汽的贡献比例达到最高，可达总水汽量的约60%。蒸发速率在0至约10毫米/天之间变化，且与独立估算结果相吻合。对于动力学分馏，大多数事件所需的扩散-湍流因子（n）处于较低范围（0.05 ≤ n ≤ 0.5），这与以往湖面研究中普遍采用的n ≥ 0.5有所不同。研究者推测，n的值可能随时间变化，受环境条件影响。这种基于同位素的方法对于估算蒸发速率并提供稳健的误差估计具有重要意义，这对于水资源管理至关重要。

湖泊蒸发对大气水汽再循环的贡献在水资源管理中具有关键意义，但其测量方法存在一定的局限性。传统的湖面蒸发测量方法，如“蒸发皿实验”，虽然在小湖环境中有效，但在大型水体中显得过于简单。近年来，研究者开始采用更复杂的模型，如基于热力学和水动力学的模型，以及水汽同位素质量平衡法。后者提供了一种独立的估算方法，其理论基础源于Gat等人（1994）提出的Craig-Gordon模型。该模型假设大气中水汽的质量平衡受到湖面蒸发的影响，具体表现为：下游水汽的同位素组成是上游水汽和湖面蒸发水汽的混合结果。这一模型的核心公式为：

$$ Q_{\text{downwind}} = Q_{\text{upwind}} + Q_{\text{evap}} $$

其中，Q代表水汽通量，下标表示水的状态（V为水汽，L为液态水，I为冰），上标表示水汽的来源（从左到右：湖面下游、湖面上游、湖面蒸发）。为了更准确地估算湖面蒸发对水汽再循环的贡献，研究者引入了三重氧同位素（Δ′¹⁷O）作为额外的约束条件，以提高估算的精度和可靠性。此外，研究还指出，水汽同位素质量平衡法中存在两个关键假设：一是湖面蒸发过程中动力学同位素分馏的影响是恒定的；二是降水过程中同位素变化较小，即符合Rayleigh蒸馏模型。然而，这些假设在某些情况下可能并不成立，例如在低温条件下，降水过程可能导致较大的同位素变化，从而影响估算结果的准确性。

为了评估不同环境条件下n值的适用性，研究者回顾了过去的研究成果。早期的实验研究表明，n值与风速有关，风速较低时n值较高，而风速较高时n值较低。然而，近年来的观测研究发现，n值在不同湖面系统中存在较大的变化范围，从0.1到0.8不等，且平均值约为0.34。这一发现表明，n值不仅受风速影响，还可能受到湖面与大气之间的温度梯度等其他因素的影响。因此，研究者认为，n值可能是一个动态变化的参数，而非固定值。

在本研究中，作者提出了一种新的模型框架，利用天气和降水同位素数据来估算F、n以及绝对蒸发速率E。该模型通过蒙特卡洛方法评估所有参数的不确定性，从而确保估算结果的稳健性。研究团队在密歇根湖的两个站点（上游和下游）收集了降水样本，并结合温度和相对湿度数据进行分析。研究结果显示，在2021年至2022年的研究期间，密歇根湖地区的空气温度具有显著的季节性变化，但空气标准化相对湿度则相对稳定，全年平均约为75%。湖面温度的变化幅度较小，冬季平均约为2°C，夏季约为20°C。这一温度差异可能影响蒸发过程中的同位素分馏，进而影响F和E的估算。

研究团队还分析了不同季节下湖面蒸发对大气水汽再循环的贡献。结果表明，低限事件中的F值在0.1至0.5之间，证实了湖面蒸发在密歇根湖地区对大气水汽的重要贡献。在寒冷季节，湖面蒸发的贡献比例更高，这一现象与热力学和水动力学模型的结果一致，表明湖面蒸发在冬季对区域水循环具有显著影响。此外，研究团队还发现，蒸发速率的估算与独立观测结果相符，进一步验证了该模型的有效性。

本研究的创新之处在于引入了三重氧同位素（Δ′¹⁷O）作为额外的约束条件，以提高估算的准确性。传统的水汽同位素质量平衡法主要依赖于δ¹⁸O和d-过量参数，而三重氧同位素可以提供更全面的信息，帮助识别不同水汽来源的贡献。此外，研究团队还采用蒙特卡洛方法评估参数的不确定性，确保估算结果的稳健性。这一方法不仅适用于密歇根湖，也为其他大型湖泊的蒸发估算提供了新的思路。

总体而言，本文的研究为估算湖面蒸发对大气水汽再循环的贡献提供了新的方法，通过引入三重氧同位素和蒙特卡洛不确定性评估，提高了估算的准确性和可靠性。研究结果表明，湖面蒸发在寒冷季节对区域水循环具有重要影响，且其贡献比例可达总水汽量的60%。此外，研究团队还发现，扩散-湍流因子n的值可能随时间变化，受多种环境因素影响，因此在估算湖面蒸发时需要考虑其动态特性。这些发现对于水资源管理和气候研究具有重要意义，为理解水循环过程提供了新的视角和工具。