《Journal of Molecular Structure》：Enhanced Methyl Orange Dye Removal Using a Novel Synthesized Hybrid Compound Supported on Activated Charcoal
编辑推荐：
该研究成功合成并表征了有机-无机杂化材料3-氨基-5-甲基异恶唑ium硝酸酯，其晶体结构为正交晶系Pnma，通过氢键、π-π堆积等作用稳定。以活性炭为载体，该材料对甲基橙的吸附效率达96.354%，Langmuir-Freundlich模型和热力学参数显示吸附为自发、放热的物理过程。
雅哈亚·巴赫鲁尼（Yahya Bahrouni）|伊内斯·舒艾布（Ines Chouaieb）|哈姆扎·卡赫里（Hamza Kahri）|胡辛·巴尔胡米（Houcine Barhoumi）|布拉欣·艾耶德（Brahim Ayed）
莫纳斯提尔大学科学学院化学系材料物理化学实验室，LR01ES19，莫纳斯提尔大学环境大道5019号，突尼斯
摘要
一种创新的有机-无机杂化材料——3-氨基-5-甲基异噁唑鎓硝酸盐（C?H?N?O）（NO?）在室温下成功合成。晶体学分析表明，该化合物属于正交晶系，空间群为Pnma。晶胞参数为：a = 8.0197(8) ?，b = 6.2148(8) ?，c = 13.9956(16) ?，晶胞体积V = 697.55(1) ?3，Z = 4。该结构的可靠性R因子为6.9%。晶体稳定性通过N–H?O氢键、较弱的C–H?O相互作用以及π?π堆叠（Cg?Cg）和N–O?Cg(π)相互作用得以保证。
此外，本研究还深入探讨了以活性炭为载体的3-氨基-5-甲基异噁唑鎓硝酸盐对甲基橙（Methyl Orange，MO）的吸附性能。研究了影响吸附的各种参数，包括接触时间、初始染料浓度、吸附剂用量、pH值和温度。吸附等温线通过Langmuir模型和Freundlich模型进行了分析，数据更符合Freundlich模型。在最佳条件下（MO浓度8 mg/L，pH = 2，吸附剂用量15 mg，温度293 K），最大吸附效率达到96.354%。
动力学研究表明，吸附过程遵循伪二级模型。热力学参数（Gibbs自由能ΔrG?、焓ΔrH?和熵ΔrS?）证实了这种吸附是自发的放热过程，属于物理吸附（physisorption）。
引言
为了开发具有理想性质和功能的化合物，有机-无机杂化材料成为众多研究的焦点。这种两种不同类型材料的结合不仅融合了无机和有机分子的部分特性，还产生了全新的性质，为化学家们开辟了广阔的研究领域。这些杂化材料在电子学、光化学、电导率和光学[1,2]、生物学、制药[3,4]以及光催化[5]等领域有广泛应用。最新研究显示，杂化材料可以显著提高对染料分子的吸附能力和选择性[6]。它们还应用于与机械强度[7]和频率倍增[8]相关的领域，这解释了它们在工业和科学领域的广泛应用。
在这项工作中，我们专注于氧阴离子系统的有机盐。硝酸与有机阳离子结合可形成特别有趣的化合物。基于这一方法，最近的研究开发了许多属于硝酸盐盐类的晶体。
本文重点研究了这种创新化合物3-氨基-5-甲基异噁唑鎓硝酸盐在载体基质上的吸附能力，特别是其在去除染料方面的应用。
颜料和染料在各行各业中得到广泛应用，为日常产品增添了鲜艳的颜色和美观价值。它们在纺织、涂料、化妆品、塑料、食品等多个领域发挥着关键作用。使用染料是为了提升产品外观、建立品牌认同感并吸引消费者注意力。了解其多样化的应用对于认识其重要性及其使用带来的环境挑战至关重要[9]。
纺织业是颜料和染料的最大消费者，其使用范围广泛，从鲜艳夺目到柔和色调都有涉及，甚至开发出具有特殊性质的先进颜料。众所周知，这些染料的制造过程较为复杂，因为它们需要抵抗光线、老化、肥皂和水等外部因素的影响。因此，这些化合物难以通过传统的废水处理方法去除，这就导致了众所周知的污染问题。
如今，随着需求的增加和快时尚行业的压力，染料生产面临的挑战日益严峻，常常导致更严重的环境污染。据一些研究显示，大约20%的染料在冲洗过程中被释放到水中，每年约有4万至5万吨染料排入水系统，对人类健康构成严重威胁[10]。
在我们的研究中，我们研究了甲基橙（MO）这种阴离子染料的吸附性能。接触MO与某些癌症（如膀胱癌、肝癌和胃肠道肿瘤）的风险增加有关，还会引起眼睛和皮肤刺激、炎症以及过敏反应，如发红、瘙痒和灼烧感[11]。
已经探索了多种从化学氧化到物理和生物处理的方法来去除水溶液中的这些污染物。其中，吸附方法因其简单性、低成本和高效率而被证明是最有效的方法[12]。
选择活性炭作为3-氨基-5-甲基异噁唑鎓硝酸盐的载体基质是基于其出色的性能。活性炭具有丰富的孔隙结构、较大的表面积、低密度、耐热性和无毒性的特点，使其成为已知最有效的化学吸附剂之一[13]。此外，经过金属或聚合物改性的活性炭通过表面功能化进一步增强了吸附性能[14]。
为了获得最佳的吸附效果，优化了多种参数，包括接触时间、pH值、染料浓度、吸附剂用量和温度。
部分内容摘录
3-氨基-5-甲基异噁唑鎓硝酸盐的化学制备
制备该化合物的过程如下：首先分别配制两种浓度均为0.1 mol/L的3-氨基-5-甲基异噁唑和硝酸（65%）的水溶液，摩尔比为1:1。然后将酸性溶液在剧烈搅拌下加入到碱性3-氨基-5-甲基异噁唑溶液中。最终溶液在室温（约298 K）下蒸发四天，直至形成透明晶体。
结构描述
化合物的不对称单元由3-氨基-5-甲基异噁唑鎓阳离子和硝酸根阴离子组成（图1）。描述该化合物的键距和角度见表3。值得注意的是，有机阳离子和硝酸根阴离子的主要几何特征与其他晶体结构中的相似[18,19]。其中两个原子H(6)和H(7)位于8d杂化位置，而其他所有原子位于4c杂化位置。
结论
在本研究中，我们成功合成了一种新型有机-无机杂化化合物3-氨基-5-甲基异噁唑鎓硝酸盐，并对其结构进行了表征。单晶X射线衍射证实了其正交晶系结构，同时发现该化合物的稳定性得益于氢键和π–π堆叠相互作用。
这种杂化材料表现出优异的吸附性能。
CRediT作者贡献声明
雅哈亚·巴赫鲁尼（Yahya Bahrouni）：撰写 – 审稿与编辑，撰写原始草稿，验证。伊内斯·舒艾布（Ines Chouaieb）：撰写原始草稿。哈姆扎·卡赫里（Hamza Kahri）：验证。胡辛·巴尔胡米（Houcine Barhoumi）：验证。布拉欣·艾耶德（Brahim Ayed）：验证。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。
