形态工程化PtSn/CeO2催化剂在二氧化碳氧化丙烷脱氢反应中的构效关系与性能突破

本文通过水热法合成不同形貌（花状、棒状、纺锤状、片状）的CeO2载体，系统研究了氧空位浓度对PtSn/CeO2催化剂电子结构及CO2-ODP（二氧化碳氧化丙烷脱氢）性能的影响。研究发现片状CeO2（SH-CeO2）负载的PtSn催化剂具有最高Pt电子密度和氧缺陷浓度，其丙烯时空产率达0.71 gC3H6·gcat-1·h-1，且200分钟反应后仍保持0.35的稳定性，性能超越多数报道催化剂。该工作为Pt基催化剂理性设计提供了重要指导。

　　

Highlight

形貌依赖的催化现象主要归因于CO₂-ODP反应活化能的差异，这种差异由氧缺陷诱导的Pt、Sn与CeO₂之间的电子-结构协同作用决定。

Materials

所有制备过程均使用分析纯试剂：七水合氯化铈（CeCl₃·7H₂O）、六水合氯铂酸（H₂PtCl₆·6H₂O）等购自上海麦克林生化有限公司。

Morphology and structure

SEM/TEM表征显示（图1），负载PtSn后催化剂仍保持原始CeO₂的形貌特征：棒状（R-CeO₂）呈现典型(110)晶面暴露，而片状（SH-CeO₂）显示出更高比例的(100)晶面，后者氧空位浓度显著提升。

Conclusions

总结表明，CeO₂形貌通过调控氧缺陷浓度影响Pt分散度与电子密度，从而优化C-H键选择性断裂能力。片状CeO₂负载的PtSn催化剂展现出最优CO₂活化性能，为绿色丙烯生产提供了新策略。