关于金属离子沉积对铝基功能梯度薄膜光学性能及杂散光损伤行为影响的研究

《Optical Materials》：Research on the influence of metal ion deposition on the optical properties and the stray light damage behavior of Al-Based functional gradient films

提高高能激光系统封闭结构墙面近红外（NIR）杂散光吸收性能的研究。通过电解沉积工艺在铝基功能膜中形成金属离子沉积层，构建具有结构-功能梯度特征的复合镀层。仿真与实验表明，该梯度镀层在1064 nm波长处实现90%吸收率，同时保持与常规工艺相当的辐照损伤阈值，有效抑制光学元件污染和表面熔溅效应。

　　在高能激光系统中，提升结构壁对杂散光的吸收性能对于惯性约束聚变（ICF）装置的成功运行至关重要。然而，目前尚无有效的措施来保护终端光学元件免受近红外（NIR）杂散光的影响。未经控制的NIR杂散光可能导致铝合金金属壁的烧蚀、系统清洁度的自降解以及光学晶体的加速失效。尽管已有诸多研究关注此问题，但低NIR吸收率的问题仍未得到根本解决。为此，我们提出了一种在铝基功能薄膜制造过程中引入电解工艺的新方法，使得金属离子能够在吸收层的纳米孔中沉积，形成沉积层。这一方法使得铝基功能梯度薄膜的结构和功能均呈现梯度特性，从而显著提升了其对NIR杂散光的吸收能力。实验与模拟结果表明，厚度为24 μm的铝基功能梯度薄膜在1064 nm波长下实现了约90%的吸收率。此外，通过对杂散光照射过程的多物理场模拟和实验研究，我们确认了新工艺下薄膜的照射损伤体积与旧工艺相比保持不变。这些发现不仅为提升复杂封闭结构的光学吸收性能提供了新的思路，也为抑制高能激光系统中的NIR杂散光提供了科学依据。

高能激光系统通常需要多个激光束同时照射目标球，以产生足够的能量形成等离子体并实现压缩，最终达到点火条件。这一过程依赖于高能激光系统的高效和稳定运行。然而，系统中不可避免的杂散光会对光学元件造成非计划的损伤，严重影响系统的性能和寿命。特别是在高能激光系统中，NIR杂散光的存在是普遍现象，其在多个光学元件之间的多次反射和汇聚会导致严重的能量积累，从而对铝合金结构表面造成烧蚀或熔融飞溅。这种现象不仅降低了系统的清洁度，还影响了其长期稳定运行。因此，提升结构组件对NIR杂散光的吸收性能，同时增强其对激光照射的耐受能力，成为抑制杂散光对高能激光系统造成损害的关键。

在我们之前的研究中，设计并制备了一种基于阳极氧化工艺的铝基功能薄膜。该薄膜由屏障层、吸收层和改性层组成，其结构如图1所示。这一铝基功能薄膜显著提高了铝合金表面对NIR杂散光的耐受能力。吸收层表面呈现出不规则的椭圆形凹坑，纳米孔具有良好的周期性和垂直性，且没有分支或堵塞现象。然而，尽管该薄膜在一定程度上提升了吸收性能，仍有约40%的高阶杂散光未被有效吸收。为了解决这一问题，本研究的目标是进一步提升铝基功能梯度薄膜对NIR杂散光的吸收率，同时保持其对NIR照射的耐受能力。

近年来，通过在微纳结构中结合金属复合材料，可以有效调控结构的光学性能。例如，2013年，Carl等人通过结合块状共聚物光刻技术和原子层沉积技术，对等离子体阵列的有效光学特性进行了调控，实现了超过99%的光吸收率，其中约93%的吸收发生在仅1.6 nm厚的金层中。2016年，Wang等人在硅表面形成了不同尺寸的尖峰状微结构，并在其上沉积了银纳米颗粒薄膜，使整体红外吸收率提升至90%。2020年，Liang Lingling等人利用阳极氧化铝（AAO）模板和真空蒸发技术，制备了高度有序的铝基银纳米球阵列，有效调控了其对NIR光的吸收性能。研究结果表明，银纳米球阵列的表面晶格共振是其强吸收的主要原因，并通过有限差分时域（FDTD）模拟进行了验证。2021年，Wang在铬基底上沉积了铬纳米薄膜，并在其上添加了二氧化硅间隔层，显著增强了从可见光到NIR波段的吸收性能。与此同时，研究发现，在AAO制备过程中引入金属盐进行电解沉积，是一种有效改变氧化薄膜光学性能的方法，且对原始结构的影响较小。2024年，Wei等人通过周期性脉冲电流和交变电流电沉积技术，制备了具有太阳能选择性吸收性能的钴-银薄膜。研究显示，金属离子的沉积显著影响了阳极氧化薄膜的光吸收性能。相较于有机染料染色，金属盐沉积在高能激光系统中展现出更好的高温稳定性，因此本研究采用金属盐沉积方法，用于铝基功能梯度薄膜的梯度功能层制备。沉积层的组成对铝基功能梯度薄膜的反射光谱具有显著影响。

在铝基功能梯度薄膜的制备过程中，吸收层、屏障层和改性层的制备方法与传统铝基功能薄膜基本一致。具体而言，屏障层和吸收层通过阳极氧化工艺制备，改性层则通过水热法合成。与以往研究不同的是，在吸收层制备完成后，我们引入了金属离子沉积工艺，使其能够在吸收层丰富的纳米孔中沉积，从而形成沉积层。这种沉积层的引入不仅增强了吸收层对NIR杂散光的吸收能力，还保持了薄膜对激光照射的耐受性。通过调控金属离子的种类和沉积厚度，可以进一步优化薄膜的光学吸收性能。实验结果表明，这种铝基功能梯度薄膜在NIR波段具有优异的吸收能力，且其在相同杂散光照射条件下能够吸收更多的能量。

为了更深入地理解铝基功能梯度薄膜在NIR杂散光照射下的损伤机制，我们进行了多物理场模拟研究。模拟结果表明，铝基功能梯度薄膜在NIR杂散光照射下表现出良好的吸收性能，且其对杂散光的吸收能力显著优于通过调整微纳结构来提升吸收率的传统方法。此外，模拟还揭示了薄膜在吸收杂散光过程中，温度变化对材料热性能的影响，以及微结构对损伤模式的调控作用。结合实验数据，我们进一步分析了表面磨损效应在NIR杂散光照射损伤过程中的演变规律，明确了不同损伤模式的形成机制。这些研究成果不仅为铝基功能梯度薄膜的设计和优化提供了理论支持，也为高能激光系统中NIR杂散光的抑制提供了新的思路。

在本研究中，我们采用了一种创新的电解沉积方法，将金属离子引入铝基功能梯度薄膜的纳米孔中，从而形成具有功能梯度特性的薄膜结构。这一方法不仅提升了薄膜对NIR杂散光的吸收能力，还保持了其对激光照射的耐受性。通过实验和模拟相结合的方式，我们验证了该方法的有效性，并发现其在NIR波段的吸收性能得到了显著提升。此外，我们还研究了金属离子沉积对薄膜在NIR杂散光照射下的损伤特性的影响。结果表明，沉积后的薄膜在相同的照射条件下能够吸收更多的能量，从而有效降低了后续多次反射汇聚点的能量密度。这种能量密度的降低有助于减少对结构表面的损伤，提高系统的稳定性和寿命。

在实验过程中，我们对铝基功能梯度薄膜的制备和结构特性进行了详细表征。通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）等手段，我们观察到薄膜表面的微纳结构具有良好的有序性和周期性，且纳米孔的分布均匀，没有明显的分支或堵塞现象。这些结构特性为光的高效吸收提供了有利条件。此外，我们还对薄膜的反射光谱进行了测量，发现其在NIR波段的反射率显著降低，吸收率相应提高。这表明，金属离子沉积不仅改变了薄膜的表面结构，还有效调节了其光学性能。通过对比不同金属离子沉积厚度的薄膜，我们发现沉积层的厚度对吸收率具有显著影响，较厚的沉积层能够吸收更多的能量，但同时也可能增加薄膜的热应力和机械应力，从而影响其整体性能。因此，优化沉积层的厚度是提升铝基功能梯度薄膜性能的关键。

在模拟研究中，我们采用多物理场模型，考虑了温度依赖的热性能和材料的真实微结构，对NIR杂散光照射下的损伤过程进行了深入分析。模拟结果表明，铝基功能梯度薄膜在NIR杂散光照射下能够有效吸收能量，从而减少对结构表面的损伤。此外，我们还研究了不同沉积条件对薄膜损伤模式的影响，发现沉积后的薄膜在相同照射条件下表现出更均匀的能量分布，减少了局部高温区域的形成，从而降低了材料的热应力和机械应力。这些发现为铝基功能梯度薄膜在高能激光系统中的应用提供了理论依据，并为优化其性能提供了新的研究方向。

为了进一步验证实验结果的可靠性，我们进行了系统的实验研究，包括对不同沉积条件下的薄膜进行NIR杂散光照射实验，并测量其吸收率和损伤程度。实验结果表明，沉积后的薄膜在1064 nm波长下的吸收率显著提升，达到了约90%。同时，我们还发现，尽管吸收率有所提高，但薄膜的照射损伤体积与未沉积的薄膜相比保持不变，这表明沉积层并未降低薄膜的耐受性，反而通过优化吸收性能，减少了后续多次反射汇聚点的能量密度。这一发现对于高能激光系统的稳定运行具有重要意义，因为减少能量密度可以有效延缓材料的疲劳和损伤，提高系统的使用寿命。

此外，我们还研究了铝基功能梯度薄膜在不同温度条件下的性能变化。结果表明，沉积后的薄膜在高温环境下仍能保持良好的吸收性能，且其热稳定性优于传统的有机染料染色方法。这使得铝基功能梯度薄膜在高能激光系统中的应用更具优势，尤其是在需要高温环境的场景下。因此，本研究提出的方法不仅适用于NIR杂散光的吸收，还能够在高温条件下保持良好的性能，为高能激光系统的材料选择提供了新的可能性。

综上所述，本研究通过引入电解沉积工艺，成功制备了具有功能梯度特性的铝基功能薄膜。该薄膜在NIR波段表现出优异的吸收性能，且其对激光照射的耐受性并未受到影响。通过实验和模拟的结合，我们验证了该方法的有效性，并明确了其在高能激光系统中的应用潜力。这些研究成果不仅为提升复杂封闭结构的光学吸收性能提供了新的思路，也为抑制NIR杂散光对高能激光系统的损害提供了科学依据。未来的研究可以进一步探索不同金属离子的沉积效果，以及如何通过优化沉积条件来实现更高效的NIR吸收性能。同时，还可以研究该方法在其他波段的适用性，以拓展其在光学材料领域的应用范围。