基于GaAs的贝塔伏特电池中辐射损伤的计算模拟

《Radiation Physics and Chemistry》：Computational simulation on radiation damage in GaAs-based betavoltaic cells

本研究采用分子动力学模拟分析2-18 keV初级碰撞原子在砷化镓中的辐射损伤效应。结果表明砷（As）比镓（Ga）产生更多存活弗伦克尔对（FPs），且高能量PKA使FPs扩散更广，影响betavoltaic电池性能。

　　本研究旨在探讨辐射损伤对砷化镓（GaAs）材料的影响，特别是该材料在β伏特电池（Betavoltaic Battery, BV）中作为p型半导体的潜力。β伏特电池是一种结合了半导体能量转换器和β放射源的新型能源系统，其工作原理与光伏电池类似，但其核心在于利用β粒子（如氚发射的电子）与半导体材料相互作用，从而产生电子-空穴对（EHPs），并通过内置电场将这些电荷分离，实现电流输出。由于GaAs具有优异的物理和电学性能，例如较高的电子迁移率、较低的泄漏电流以及较高的开路电压，因此被认为是β伏特电池的理想材料之一。

GaAs作为一种III-V族半导体化合物，具有面心立方晶体结构，其带隙为1.424电子伏特（eV），这使得它在光电器件中具有较高的效率。此外，GaAs的低激子结合能（4.2毫电子伏特）意味着电子与空穴更容易分离，从而提高电流输出能力。这些特性使GaAs在β伏特电池中具有独特的优势。然而，尽管GaAs在许多方面表现优异，其在辐射环境下的性能仍可能受到损害，这主要源于晶体结构中的原子位移和缺陷形成。

为了更深入地理解GaAs在β伏特电池中的表现，本研究采用了分子动力学（Molecular Dynamics, MD）模拟方法，分析了不同能量的初级击出原子（Primary Knock-on Atom, PKA）对材料的损伤情况。PKA是指在辐射过程中被高能粒子撞击后，能够引发一系列原子位移的初始原子。研究中选择了6种不同的PKA能量值：2 keV、5 keV、8 keV、11 keV、14 keV和18 keV，这些能量值代表了由氚发射的β粒子所引发的典型原子位移能量。通过对Ga和As两种原子分别作为PKA进行模拟，研究发现，当PKA能量较低时，如2 keV，产生的弗伦克尔对（Frenkel Pairs, FPs）主要集中在碰撞级联的中心区域。然而，随着PKA能量的增加，FPs的分布范围逐渐扩大，表明高能量的PKA更容易导致材料中缺陷的广泛扩散。

研究进一步指出，FPs的生成不仅影响材料的初始性能，还对长期运行中的材料性能产生重要影响。FPs的积累会降低半导体材料的电荷分离效率，进而影响β伏特电池的输出电流和功率。因此，理解不同能量下FPs的生成与分布对于评估β伏特电池在长期使用中的稳定性和效率至关重要。此外，本研究还通过对比传统的Norgett-Robinson-Torrens（NRT）方法，验证了MD模拟在研究FPs生成方面的有效性。NRT方法通常用于估算材料在辐射环境下的缺陷密度，而MD模拟则能够提供更详细的原子尺度信息，有助于更精确地预测材料在不同辐射条件下的行为。

在实际应用中，β伏特电池因其高能量密度、长寿命以及无需外部能源的特性，被广泛应用于需要长期稳定供电的系统，例如军事设备、航空航天、深海探测、温度传感器、无线网络和植入式医疗设备。这些应用环境通常具有极端条件，如高温、低温、高压等，而GaAs由于其良好的热稳定性和机械强度，被认为是一种适合在这些环境下工作的材料。此外，GaAs的制备技术已经相对成熟，这使得高质量的β伏特电池器件能够被制造出来。

然而，尽管GaAs在许多方面具有优势，其在辐射环境下的性能仍可能受到一定限制。辐射损伤是影响半导体材料性能的关键因素之一，特别是在长期运行中，FPs的积累会导致材料的电学性能下降，从而影响电池的输出功率和使用寿命。因此，研究不同能量下的PKA对GaAs材料的损伤情况，有助于优化电池的设计和材料选择，提高其在实际应用中的可靠性和效率。

为了模拟这些过程，本研究采用了LAMMPS（Large-scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator）软件，该软件能够进行大规模的原子尺度模拟，支持碰撞级联的分析。Ga和As原子之间的相互作用由Tersoff势函数描述，该势函数已被证明在GaAs系统的碰撞级联模拟中具有良好的适用性。所有模拟均在300 K的温度下进行，以确保模拟结果的准确性。此外，研究中还使用了不同的超胞结构，以模拟GaAs材料在不同辐射条件下的行为。

研究结果表明，随着PKA能量的增加，FPs的生成数量显著上升。在2 keV的低能量下，FPs主要集中在碰撞级联的中心区域，而在更高能量下，如18 keV，FPs的分布范围扩大，这表明高能量的PKA更容易引发广泛的原子位移和缺陷形成。同时，研究还发现，当PKA能量较高时，As原子作为PKA生成的FPs数量明显多于Ga原子。这可能与As原子的晶格结构和物理特性有关，例如其较低的结合能和较高的迁移率，使得As原子在碰撞过程中更容易形成FPs。

此外，研究还分析了FPs在碰撞级联过程中如何演化，并探讨了其在达到平衡状态后的影响。FPs的形成不仅影响材料的初始性能，还可能影响材料的长期稳定性。因此，了解FPs在不同能量下的生成与分布对于评估β伏特电池的性能和寿命具有重要意义。同时，研究还指出，尽管MD模拟能够提供详细的原子尺度信息，但其在时间尺度上的限制仍然存在。由于MD模拟通常只能持续数纳秒，因此难以观察长期的缺陷迁移和相变过程。这表明，虽然MD模拟在研究辐射损伤方面具有重要价值，但还需要结合其他实验方法和理论模型，以更全面地理解材料在辐射环境下的行为。

本研究的结论是，GaAs在β伏特电池中的应用受到其在辐射环境下的性能影响，而这种影响主要与PKA能量有关。在低能量下，As和Ga作为PKA生成的FPs数量相近，但在高能量下，As生成的FPs数量明显多于Ga。这表明，在高能量的β粒子照射下，As原子更容易成为缺陷生成的主要来源，从而影响电池的性能和寿命。因此，在设计β伏特电池时，需要考虑不同材料在不同能量下的表现，以优化电池的性能和可靠性。

总之，本研究通过分子动力学模拟，揭示了GaAs在不同PKA能量下的辐射损伤机制，为β伏特电池的设计和材料选择提供了重要的理论依据。研究结果表明，PKA能量对材料的缺陷生成和分布具有显著影响，而As原子在高能量下更容易形成FPs，这可能会对电池的性能和寿命产生不利影响。因此，在实际应用中，需要采取相应的措施，如优化材料结构、选择适当的PKA能量范围等，以提高β伏特电池的稳定性和效率。同时，本研究也指出了MD模拟在研究辐射损伤方面的优势和局限，为未来的相关研究提供了参考。