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基于动力学模型优化的铜芬顿样系统中还原剂介导的污染物降解机制研究
【字体： 大 中 小 】 时间：2025年08月07日 来源：Water Research 12.4
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研究人员针对铜基高级氧化工艺(AOPs)在环境相关条件下效率不足的问题，开展了Cu(II)/AA(抗坏血酸)和Cu(II)/H2O2/AA系统的机理研究。通过建立动力学模型，发现低氯浓度下分批次添加AA可使甲酸盐降解率达90%以上，为废水处理提供了高效环保的新策略。
水污染治理领域一直面临着传统芬顿工艺效率低、适用pH范围窄等挑战。特别是铁基芬顿系统在近中性条件下会形成难溶的氢氧化铁沉淀，严重影响处理效果。铜基芬顿样系统因其更宽的pH适应范围和更高的溶解度而备受关注，但Cu(II)还原速率慢、氧化剂产率低等问题制约着其实际应用。针对这些瓶颈问题，新南威尔士大学(UNSW Sydney)的研究团队在《Water Research》发表了一项突破性研究。
研究团队采用紫外/可见分光光度法测定Cu(I)、AA和H2O2浓度，结合电子顺磁共振(EPR)技术鉴定活性氧物种，并开发了基于Kintek Explorer软件的动力学模型。通过系统研究不同氯离子浓度(0.01-0.7 M)下的反应动力学，揭示了AA在铜氧化还原循环中的双重作用机制。
在Cu(II)/AA系统研究中发现，该系统通过Cu(I)与H2O2反应生成Cu(III)来降解污染物，但效率受限。低H2O2产率和AA及其氧化产物对Cu(III)的清除作用是主要原因。当氯离子浓度从0.01 M增至0.7 M时，甲酸盐降解效率显著下降，这与Cu(I)氧化速率降低和H2O2生成减少有关。
在Cu(II)/H2O2/AA系统研究中，低氯浓度下AA的加入显著加速了Cu(II)还原，促进铜氧化还原循环，使甲酸盐降解率在10分钟内达到40%。但AA及其氧化产物(DHA和DKG)对Cu(III)的清除作用限制了进一步降解。通过动力学模型优化，研究人员提出每10分钟添加0.5 mM AA的策略，使1小时内降解效率超过90%。
这项研究的重要意义在于：首先，建立的动力学模型为优化铜基AOPs提供了理论工具；其次，提出的分批次添加AA策略大幅提高了处理效率；再者，该系统在近中性pH下运行，避免了传统芬顿工艺的酸碱调节需求。经济性分析显示，该技术处理成本(1.43 � m-3)低于传统芬顿工艺，且所用试剂(铜盐和AA)均符合饮用水安全标准。虽然天然有机物(NOM)和EDTA会降低效率，但通过调整AA添加间隔仍可保持较高处理效果，为实际废水处理提供了新思路。
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