通过使用一种柔性的、超薄的、亲锂的SnS2@纳米纤维素中间层，实现了锂金属电池中锂的均匀沉积并提升了电池的稳定性

《Carbohydrate Polymers》：Uniform lithium deposition and enhanced stability in lithium metal batteries enabled by a flexible, ultrathin, and lithophilic SnS 2@nanocellulose interlayer

本研究采用机械化学结合贝叶斯优化算法，高效制备羧基化纤维素纳米晶体（CNCs-COOH），最佳条件下产率达90.45%，其结晶度和粒度优于传统方法，并成功应用于维生素A乙酯Pickering乳液的悬浮稳定，展现出优异的物理和热稳定性。

　　本研究围绕羧基化纤维素纳米晶（CNCs-COOH）的高效制备展开，旨在通过机械化学方法与贝叶斯优化算法（BOA）的协同应用，解决传统化学氧化法在反应效率和产率方面的不足。纤维素纳米晶作为一种天然来源的纳米材料，因其优异的机械性能、生物相容性以及可修饰性，在多个领域展现出了广泛的应用前景。然而，未改性的纤维素纳米晶往往容易发生聚集，难以在悬浮体系中稳定分散，这限制了其在实际应用中的推广。因此，通过化学方法对纤维素纳米晶进行改性，增加其表面羧基含量，成为提升其分散性和稳定性的关键手段。

在传统方法中，羧基化纤维素纳米晶通常通过溶液化学方法制备，例如使用TEMPO氧化、过碘酸氧化或过硫酸铵（APS）氧化等。这些方法虽然能够实现纤维素纳米晶的改性，但在反应效率、产率以及环保性方面仍存在一定的局限性。例如，TEMPO氧化虽然具有较高的选择性和温和的反应条件，但其试剂及配套化学品成本较高，且反应不完全时可能产生醛类和酮类副产物，影响整体反应效率。相比之下，过碘酸氧化虽然反应速度快，但其强氧化性导致对环境和操作人员的潜在危害，同时由于其对特定结构（如1,2-二醇）的依赖性，适用范围受到限制。而APS氧化作为一种较为简便且成本较低的方法，其氧化剂具有较低的毒性和良好的水溶性，适合大规模应用。然而，APS氧化通常需要较长的反应时间，且产率相对较低，因此亟需一种更高效、更环保的制备方法。

机械化学作为一种新兴的绿色化学技术，近年来在材料合成领域得到了广泛关注。它通过机械能（如研磨、振动等）诱导化学反应，能够在不依赖传统溶剂和化学试剂的情况下实现材料的改性与合成。这种方法不仅减少了对有毒化学品的依赖，还显著降低了废物的产生，符合绿色化学的可持续发展理念。例如，液态辅助研磨（LAG）技术通过在研磨过程中加入少量液体，有效提升了反应效率，同时保持了反应条件的温和性。已有研究表明，LAG技术在某些材料的合成过程中能够将反应时间从数十小时缩短至数小时以内，展现出良好的应用潜力。

在本研究中，机械化学方法与贝叶斯优化算法的结合为羧基化纤维素纳米晶的高效制备提供了一种全新的解决方案。贝叶斯优化算法是一种用于优化复杂且成本高昂目标函数的策略，尤其适用于那些评估成本高且导数信息模糊的场景。通过该算法，研究人员能够在较短时间内探索广泛的反应参数组合，从而快速找到最优的反应条件。在实际应用中，贝叶斯优化算法已被成功应用于多个化学反应的优化过程中，如非均匀连续流动氢化系统的设计，其能够显著提升反应效率和产物产率。这表明，贝叶斯优化算法在化学反应优化中具有广阔的应用前景。

研究团队采用机械化学方法对纤维素纳米晶进行氧化处理，并利用贝叶斯优化算法对反应参数进行系统优化。经过实验验证，最佳反应条件为：反应温度60°C，振荡频率30Hz，反应时间25分钟，球料比31.8，液体添加量为2μL/mg，APS浓度为0.5M。在这些条件下，CNCs-COOH的产率达到了90.45%，远高于传统方法的产率水平。同时，该方法显著提升了反应速率和产物产率，降低了反应所需的能量消耗和溶剂用量，符合绿色化学的基本原则。此外，通过优化反应参数，CNCs-COOH的结晶度和粒径分布也得到了有效控制，其结晶度为78.26%，粒径为196.15±18.23nm，显示出优于传统溶液法制备的羧基化纤维素纳米晶的物理化学性能。

羧基化纤维素纳米晶的优异性能使其在悬浮稳定剂的应用中展现出巨大潜力。在本研究中，CNCs-COOH被用作油包水型维生素A棕榈酸酯Pickering乳液的悬浮稳定剂。Pickering乳液是一种由固体颗粒作为界面活性剂形成的稳定乳液，其稳定性主要依赖于颗粒在油水界面的吸附行为。通过实验评估，CNCs-COOH在Pickering乳液中的应用显著提升了乳液的物理稳定性、热稳定性和长期稳定性。这不仅表明CNCs-COOH具有良好的界面活性，还说明其在实际应用中具备较强的抗破坏能力，能够在复杂的环境条件下维持乳液结构的稳定。

在实验过程中，研究团队对CNCs-COOH的物理化学性质进行了系统表征，包括粒径分布、羧基含量、化学成分和形貌特征。这些表征手段为评估CNCs-COOH的性能提供了重要的依据。例如，粒径分布的测定有助于理解其在乳液体系中的分散行为，而羧基含量的分析则直接反映了其表面改性的程度。此外，通过化学成分和形貌分析，研究人员能够进一步探讨机械化学方法对纤维素纳米晶结构的影响，以及这些结构变化如何影响其在Pickering乳液中的稳定性表现。

为了进一步揭示CNCs-COOH在Pickering乳液中的稳定机制，研究团队还采用了多种分析技术，包括接触角分析、透射电子显微镜（TEM）和荧光显微镜（FM）。接触角分析能够评估CNCs-COOH在油水界面的润湿性，从而判断其是否能够有效吸附在界面处，形成稳定的乳液结构。透射电子显微镜则提供了CNCs-COOH的微观形貌信息，有助于观察其在乳液中的分布情况和界面吸附行为。荧光显微镜则可用于观察乳液体系中CNCs-COOH的动态行为，进一步验证其在不同环境条件下的稳定性表现。

综上所述，本研究通过机械化学方法与贝叶斯优化算法的结合，成功实现了羧基化纤维素纳米晶的高效制备，并验证了其在Pickering乳液中的优异稳定性能。该方法不仅提升了反应效率和产物产率，还显著降低了反应所需的能量和溶剂消耗，符合绿色化学的发展方向。同时，CNCs-COOH作为悬浮稳定剂在Pickering乳液中的应用，也为其在食品、化妆品、制药等领域的进一步开发提供了理论支持和技术保障。未来，随着对机械化学方法和优化算法研究的不断深入，有望在更多材料合成和功能化领域中实现突破，推动绿色化学技术的广泛应用。