具有ZnNx活性位点的单原子Zn催化剂高效促进生物质衍生羰基化合物的Meerwein–Ponndorf–Verley还原反应

《ChemCatChem》：Single-Atom Zn Catalyst with ZnNx Active Sites Efficiently Promoted Meerwein–Ponndorf–Verley Reduction of Biomass-Derived Carbonyl Compounds

N-掺杂碳负载Zn基催化剂Zn@C-900在生物质衍生物羰基化合物Meerwein-Ponndorf-Verley还原中表现出优异性能，Zn用量仅0.6 mol%。研究证实ZnN_x位点中Zn（Lewis酸）与N（Lewis碱）的协同效应能同步活化羰基化合物和异丙醇羟基，显著提升还原效率。该催化剂兼具低成本与高效性，为生物质转化提供新方案。

　　

图形摘要

氮掺杂的碳载锌基催化剂（Zn@C-900）在Meerwein–Ponndorf–Verley还原生物质衍生羰基化合物方面表现出优异的性能。其中Zn的用量仅为0.6摩尔%，这证实了Zn@C-900的实际应用潜力。系统研究表明，Zn和N在ZnN_x位点上的协同作用是Zn@C-900优异性能的关键。

摘要

Meerwein–Ponndorf–Verley（MPV）还原是一种非常有前景的策略，可用于选择性转化生物质衍生的羰基化合物。目前仍迫切需要成本低廉且高效的异相催化剂来实现MPV还原。在本研究中，通过热解ZnCl₂和聚乙烯吡咯烷酮制备的锌基配位聚合物，制备了氮掺杂的碳载锌基催化材料（记为Zn@C-T，其中T表示热解温度）。有趣的是，在900°C下制备的Zn@C-900材料对多种生物质衍生的羰基化合物表现出优异的催化活性，能够生成相应的醇类产物，这一过程得益于Zn@C-900中形成的ZnN_x位点。特别是，Zn的用量仅为0.6摩尔%，远低于常用的锆基催化剂中的Zr用量，这进一步证明了Zn@C-900在大规模应用中的巨大潜力。系统研究表明，Zn@C-900的优异催化活性主要得益于Zn（作为路易斯酸位点）和N（作为路易斯碱位点）在ZnN_x位点上的协同作用：这种协同作用能够同时激活羰基化合物中的羰基和异丙醇中的羟基，从而显著促进羰基化合物的MPV还原。这项研究为生物质衍生羰基化合物的MPV还原提供了一种成本低廉且高效的锌基催化剂。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。