流域特征作为亚北极气候梯度下溪流和湖泊中汞形态变化的驱动因素

《Journal of Geophysical Research: Biogeosciences》：Catchment Properties as Drivers of Mercury Speciation in Streams and Lakes Across a Sub-Arctic Climate Gradient

本研究分析了瑞典北极地区苔原、桦树林和针叶林集水区中汞形态与浓度的差异。发现汞浓度与水化学特征及溶解有机物（DOM）组成相关，DOM类型影响汞运输和甲基化过程。湖泊中甲基汞浓度显著高于溪流，主要归因于内源DOM的微生物活动增强及水体分层导致的缺氧环境，为预测气候变化下的汞循环变化提供了依据。

　　本研究探讨了汞（Hg）在亚北极地区淡水系统中的行为，特别关注了不同流域特性如何影响汞的形态、运输和生物可利用性。研究地点位于瑞典北部的亚北极地区，包括18条河流和8个湖泊，覆盖了从苔原到桦树林再到针叶林的三种主要生态系统。通过分析这些水体中汞的浓度和形态，研究者揭示了水化学性质与生物生产力之间的复杂关系，以及溶解有机质（DOM）在汞循环中的关键作用。

### 水化学与生物生产力的影响

研究发现，不同流域的汞浓度和形态差异与水化学特性密切相关。总体汞（THg）和甲基汞（MeHg）的浓度随着生物生产力的增加而上升，这一趋势在从苔原到桦树林再到针叶林的梯度中尤为明显。生物生产力的提升通常伴随着更丰富的植物覆盖和更高的有机物输入，这些都可能促进汞的转化和迁移。研究还指出，湖泊中的MeHg浓度普遍高于河流，这表明在湖泊中发生了一定程度的原位甲基化作用。

水化学参数如溶解有机碳（DOC）的浓度在这些系统中显示出显著的梯度变化。DOC是DOM的一个重要指标，其浓度从苔原到针叶林逐渐增加。这种变化与不同流域的土壤和植被特性有关，反映了有机质的输入和分解过程。在苔原系统中，由于植被稀疏，有机质的输入较少，而在针叶林系统中，由于植被茂密，有机质的输入和分解更为活跃，从而促进了汞的迁移和转化。

### DOM的来源与作用

DOM在汞循环中扮演着重要角色，分为两种主要类型：外源性DOM（allochthonous DOM）和内源性DOM（autochthonous DOM）。外源性DOM主要来自周围的陆地环境，如土壤和植被的分解产物，通常富含腐殖酸和富里酸成分，这些成分具有较高的分子量，可能影响汞的生物可利用性。而内源性DOM则由水体中的微生物活动产生，通常含有较多的蛋白质类成分，这些成分更容易被微生物利用，从而促进汞的甲基化。

研究发现，外源性DOM在提高THg和MeHg浓度方面起着关键作用，特别是在苔原和桦树林系统中。外源性DOM的高浓度可能促进了汞的运输，使其更容易进入水体。然而，内源性DOM则在促进MeHg的形成方面更为重要，特别是在湖泊中，由于微生物活动和厌氧条件的存在，甲基化过程更为活跃。这一发现支持了湖泊中MeHg浓度较高的现象，表明湖泊不仅是汞的接收地，也是汞甲基化的活跃场所。

### 甲基汞的生物可利用性

研究还探讨了MeHg在不同水体中的生物可利用性。通过分析不同粒径的悬浮颗粒（seston），研究者发现MeHg在较大的颗粒中浓度更高，这可能与生物富集和食物链传递有关。较大的颗粒通常包含更多的有机质和微生物，这些物质可能作为甲基汞的载体，促进其在水体中的积累。此外，MeHg的浓度和比例（%MeHg）与微生物活动的指标（如生物指数、腐殖酸指数等）密切相关，表明微生物活动对甲基汞的形成和分布有重要影响。

研究者还指出，虽然外源性DOM可能在提高THg浓度方面有积极作用，但其对MeHg的生物可利用性可能有限。这是因为外源性DOM的高分子量可能抑制微生物对汞的吸收和转化。相反，内源性DOM由于其较高的可降解性和生物活性，可能更有利于汞的甲基化过程。这种差异在不同流域和水体类型中表现明显，尤其是在湖泊中，由于水体的缓慢流动和较长的停留时间，内源性DOM的作用更为显著。

### 环境变化的影响

随着全球气候变暖，北极和亚北极地区的环境正在发生显著变化。这些变化包括植被覆盖的变化、生物生产力的波动以及冻土融化。冻土融化可能导致大量汞从土壤中释放，重新进入大气或通过地表径流进入下游水体。此外，植被覆盖的变化可能影响DOM的来源和组成，进而影响汞的迁移和转化。

研究还强调，未来的环境变化可能对汞循环产生复杂的影响。一方面，植被生产力的增加和冻土的融化可能提高汞的输入量，另一方面，水体生产力的增加可能促进甲基化过程，从而增加MeHg的浓度。这种复杂的相互作用使得预测汞循环的变化变得困难。因此，研究者建议在未来的环境中考虑这些因素，并进行更长期的监测，以更好地理解汞循环的动态变化。

### 结论与环境意义

综上所述，本研究揭示了不同流域类型和水体特性对汞浓度和形态的影响。研究结果表明，DOC浓度和DOM组成是汞迁移和形态变化的重要驱动因素。外源性DOM主要影响THg的浓度，而内源性DOM则在促进MeHg的形成方面起着关键作用。此外，研究还指出，MeHg在湖泊中的浓度高于河流，这可能与湖泊中的微生物活动和厌氧条件有关。

这些发现对于理解和预测汞在北极和亚北极地区的循环具有重要意义。随着气候变化的加剧，这些地区的汞循环可能会发生显著变化，影响生态系统的健康和人类的健康。因此，未来的研究需要关注这些变化，并探索其对汞浓度和形态的长期影响。通过进一步的研究，可以更好地评估这些变化对生态系统和人类健康的潜在风险，并为制定相应的环境保护措施提供科学依据。