弱各向异性表面态增强钌的扩散性能及氨的合成效率

《Advanced Functional Materials》：Weakly Anisotropic Surface States Boost Ru Dispersion and Ammonia Synthesis

BaAlSi电负催化剂在温和条件下实现高效氨合成，其弱各向异性表面促进Ru纳米颗粒均匀分散（2-3 nm），低功函数（<ΦWF）增强电子转移与N?活化，表面Ba迁移抑制Ru聚集，活性达550 mmol·g?1·Ru·h?1和0.35 s?1。

　　

摘要

电盐已被认为是温和条件下高效合成氨的催化剂系统。大多数先前的研究都集中在探索新型电盐基催化剂上，而对其表面利用机制的研究相对较少。本文报道了一种三元电盐BaAlSi，其表面具有弱各向异性，表现出优异的钌（Ru）分散性能和出色的催化性能。研究表明，BaAlSi中的晶体取向较为均匀，且Ru在不同表面的吸附能差异较小，这有利于Ru纳米粒子的均匀生长。BaAlSi的每个表面都具有较低的工作函数（ΦWF），从而增强了电子向Ru的转移并促进了N?的活化。此外，表面的Ba离子迁移有效抑制了Ru的聚集，使得粒子尺寸能够控制在2–3纳米范围内，显著提高了Ru的利用率。因此，即使其表面积较小（约1平方米每克），Ru/BaAlSi的催化活性也优于其他Ru/电盐催化剂，在400°C和0.1 MPa的条件下，其氨生成速率可达550毫米摩尔每克Ru每小时，转化频率为0.35秒?1，展现了其应用潜力。这些发现不仅为设计新型电盐基催化剂以高效合成氨提供了宝贵的见解，还可能激发进一步的研究，以通过表面工程手段实现各向同性表面状态，从而用于异相催化。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。