半导体光电阳极中电子提取的确定：稳态响应与小扰动响应

《Advanced Energy Materials》：Determination of Electron Extraction in Semiconductor Photoanodes: Steady-State and Small-Perturbation Response

基于光阳极/electrolyte界面电荷载流子机制开发的分析模型，可系统解析稳态及小扰动响应特性。模型创新性地纳入收集接触电子提取缺陷对 bulk 复合的影响，通过分析 hematite 光阳极的 IMPS/IMVS 数据，揭示电子提取速率为100 cm/s（对应迁移率0.022 cm2/V·s），并预测光电流-阳极电压线性关系，该通用模型可拓展至其他光阳极系统。

　　

摘要

本研究开发了一个分析模型，用于一致地解释太阳能水分解过程中光阳极的稳态响应和小扰动响应（包括时域和频域）。该模型不仅考虑了电荷载流子的产生、复合以及光阳极/电解质界面处缓慢的空穴传输等基本机制，还克服了现有文献中模型的关键缺陷。这些缺陷包括在不同测量/偏压条件下的不一致性，以及未考虑集电接触处电子提取的不完善性及其对体内复合速率的影响。该模型被应用于分析通过强度调制光电流光谱（IMPS）和强度调制光电压光谱（IMVS）获得的赤铁矿光阳极的参数，结果发现，在接近1个太阳开路电位的情况下，电子提取速率为100 cm s^?1，对应的电子迁移率为0.022 cm²V^?1s^?1。此外，模型还预测了光电流与阳极电压之间存在线性关系，而这一现象在文献中对赤铁矿光阳极的研究中存在较大争议。该模型的通用性使其可以通过添加或去除特定的物理机制来扩展到其他类型的光阳极和光伏系统。

1 引言

光电化学（PEC）水氧化方法因其在将太阳能转化为氢气方面的环保潜力而日益受到关注。