空心纳米金属有机框架中的动态限制与高熵催化协同工程

《Advanced Materials》：Dynamic Confinement and High-Entropy Catalytic Synergy Engineering in Hollow Nano-Metal-Organic Frameworks

空心n-MOFs的动态模板可控合成及其对锂硫电池性能优化的机制研究，揭示了孔径限制（3.4-18?）、功能基团修饰（─H, ─NH?）与多金属协同（Co, Ni）的协同作用，成功筛选出长循环寿命的HE-MOF-74，证实层级结构优化可同步抑制活性材料降解与宿主结构退化。

　　

摘要

纳米金属有机框架（n-MOFs）的孔径和化学环境的系统调控一直是个挑战，这使得深入研究其结构与性能之间的关系变得困难。在这项研究中，提出了一种通用的动态模板策略，成功实现了多种 hollow n-MOFs（包括 ZIF-67、Co-BTC 等）的可控构建。基于此，系统地揭示了孔径调控（3.4–18 ?）、官能团修饰（─H、─NH₂ 等）以及多种金属（Co、Ni 等）协同作用对锂硫（Li–S）电池性能的影响机制，并进一步筛选出了具有长循环寿命的硫载体 HE-MOF-74。实验结果和原位表征共同表明，层次化的结构优化能够协同减缓活性材料的失活和载体结构的降解。这项工作不仅为 Li–S 电池提供了一种“合成-结构-性能”一体化的材料设计范式，还为将多尺度优化逻辑扩展到其他多步骤反应系统提供了理论基础。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。