光驱动纳米杂化系统中邻近增强功能的动态调控：基于C60/钴界面的超快磁各向异性调制

研究人员通过C60分子与钴铁磁界面的杂化设计，利用共振飞秒激光脉冲激发分子激子，实现了60%的铁磁共振(FMR)频率瞬态调控。该工作创新性地提出"激子-自旋转换器"概念，通过时间分辨磁光克尔效应(tr-MOKE)证实了皮秒尺度的磁各向异性场(Hanis)光学调控，为开发超快分子自旋电子器件提供了新范式。

　　

在追求更快、更小的量子信息技术浪潮中，如何实现纳米尺度磁性的主动调控始终是核心挑战。传统金属铁磁体面临电子-空穴对快速退相干的物理限制，而分子系统与铁磁金属的杂化结构为突破这一瓶颈提供了新思路。这类杂化界面产生的邻近效应可显著改变磁性，但以往研究多聚焦静态调控，动态控制仍是未解难题。

Mattia Benini等研究人员在《Nature Communications》发表的工作开辟了新路径。他们构建了C₆₀/Co杂化纳米系统，通过共振光激发C_{60分子产生激子，实现了界面杂化强度的动态调制。实验显示，当泵浦光子能量匹配分子间激子吸收峰（450nm）时，铁磁共振频率(v)产生158GHz/(mJ/cm²)的陡峭斜率变化，相比非共振激发(650nm)增强7倍。这种"激子开关"效应使各向异性场产生60%的瞬态改变，且持续数百皮秒，为现有磁存储技术响应速度的千倍以上。}

关键技术包括：1）超高真空电子束沉积制备5nm Co/25nm C₆₀异质结；2）变温时间分辨磁光克尔效应(tr-MOKE)检测系统；3）多波长(400-650nm)飞秒泵浦-探测方案；4）密度泛函理论(DFT)计算界面电子态耦合。研究团队特别设计了Al?O?(0001)衬底上的薄膜结构，确保面内磁各向异性特征。

【邻近诱导各向异性场增强】

通过对比Co/C₆₀与Co/Al参比样品的tr-MOKE信号，发现低温下C₆₀使FMR频率提升5倍（图1c）。DFT计算揭示这是由于C₆₀与Co表面d_z²轨道杂化形成局域磁各向异性，产生关联无序铁磁玻璃态(CFG)。自由能函数分析表明，随机但空间关联的 anisotropy term K_R主导了这一现象。

【激子驱动的动态解耦】

共振光激发引发分子间电荷转移激子（图2a），通过瞬态反射谱证实其寿命达150ps（图3）。这些激子改变C₆₀电子态，削弱界面杂化强度，使系统磁性逐渐回归纯Co特性。频率变化斜率与泵浦波长呈非线性关系（图2b），400nm与450nm激发分别产生91和158GHz/(mJ/cm²)的调制效率，证实光谱选择性。

【界面量子态调控机制】

DFT计算显示（图4），仅有接触Co的碳原子参与强杂化，其余保持分子特性。这种"双态特性"使C₆₀既能通过少数杂化碳调控表面磁性，又能通过未杂化部分维持激子行为。光学激发实质是调节了界面处K_⊥、K_R和e_R参数的动态平衡。

该研究首次实现了分子激子对铁磁体GHz自旋动力学的光学控制，建立了"光-激子-自旋"跨尺度调控范式。其意义在于：1）开发出各向异性场皮秒光学调制新方法；2）证实分子轨道工程可设计动态自旋功能界面；3）为超低功耗磁存储器、场自由磁子学和神经形态计算提供材料平台。特别是60%的FMR频率调制幅度，远超传统全光磁化反转所需的能量阈值，展现出显著的能效优势。这项工作将分子自旋电子学从静态调控推进到动态功能开发的新阶段。