SuperSalt：多组分熔盐系统的等变神经网络力场模型及其在清洁能源材料设计中的应用

研究人员针对熔盐热物理性质预测的挑战，开发了名为SuperSalt的机器学习原子间势(MLIP)，通过整合单、双及11组分系统数据，实现了对11种阳离子氯化物熔体的近密度泛函理论(DFT)精度建模。该模型可准确预测密度、体积模量、热膨胀系数等关键性质，并结合贝叶斯优化(BO)加速了目标盐组成的发现，为清洁能源应用中的熔盐设计提供了高效计算工具。

　　

熔盐作为高温传热介质和核反应堆冷却剂，在清洁能源领域具有重要应用价值。然而，其复杂的热物理性质（如密度、粘度、热容）受多组分相互作用影响显著，传统实验表征和密度泛函理论(DFT)计算面临效率与精度的双重瓶颈：经典力场(FF)需针对每种组分重新参数化，而量子力学方法虽精确但计算成本高昂。尤其对于含11种阳离子（如Li⁺、Zr⁴⁺等）的氯化物熔体，化学空间组合高达2047种，传统方法难以系统探索。

威斯康星大学麦迪逊分校（University of Wisconsin-Madison）Chen Shen团队在《Nature Communications》发表研究，提出名为SuperSalt的等变神经网络力场模型。该工作基于多层原子簇扩展(MACE)架构，通过融合单组分、双组分及11组分系统的主动学习数据，构建了覆盖LiCl-ZrCl₄等11种氯化物的通用势函数。结果显示，其能量预测误差低至0.5 meV/atom，力误差为13.7 meV/?，较通用势MACE-MP-0精度提升近10倍。通过分子动力学(MD)模拟验证，模型对密度、热容(C_p)、径向分布函数(RDF)的预测与实验和DFT结果偏差分别小于5%和2%。更突破性的是，结合贝叶斯优化(BO)，团队仅需数十次模拟即可从46万亿组合中筛选出目标性质（如密度2.200 g/cm³）的优化组成，如Cs₈Rb₂₈Sr₁₀Zr₅Cl₇₆。

关键技术方法包括：1) 基于Dirichlet分布的11组分熔盐构型采样；2) 采用HDBSCAN聚类算法从20万原始构型中筛选7万训练集；3) 构建高阶等变消息传递网络(MACE)，嵌入原子几何多体相互作用；4) 集成Lasso、XGBoost等算法的贝叶斯优化框架实现组成逆向设计。

研究结果

综合工作流程

通过"熔融-淬火"分子动力学生成初始构型库，结合密度聚类自动提取非关联学习样本。训练集仅覆盖2%构型空间即实现全化学空间映射，证明数据策略的高效性。

训练与测试

在含三元、多元体系的独立测试集上，模型保持优异迁移性。Zr⁴⁺因高价态呈现最大力误差(24.4 meV/?)，反映高配位环境的建模挑战。

性能验证

体积-能量曲线拟合显示，体积模量预测误差仅0.23 GPa。RDF分析证实SuperSalt-MD与AIMD的Na-Cl键长偏差<0.01 ?。对NaCl-ZnCl₂-CaCl₂等多元体系，密度预测与实验误差<5%，热容偏差4.8%。

加速材料发现

贝叶斯优化在6轮迭代内锁定目标密度组成，相比穷举法效率提升10⁹倍。对混合焓(ΔH_mix)等复杂性质，算法通过探索-开发平衡策略逼近全局最优。

该研究建立了熔盐MLIP开发范式，通过"有限组分覆盖无限组合"的策略，解决了传统方法在精度与效率间的权衡问题。未来扩展至氟化物及腐蚀产物体系后，SuperSalt有望成为熔盐计算的基准工具，为核能、太阳能存储等领域的材料设计提供新范式。