通过结构相变提升再生LiCoO2的氧演化反应效率

《Advanced Sustainable Systems》：Enhanced Oxygen Evolution Reaction on Upcycled LiCoO2 via Structural Phase Transformation

绿色制氢中锂离子电池废弃物直接转化高效氧析出反应催化剂的策略研究。摘要：研究利用循环次数多的LiCoO?作为氧析出反应（OER）催化剂，无需预处理其性能优于原始材料。电化学历史引发活性表面积增大、表面尖晶石相变、锂空位形成和Co氧化态升高，DFT计算表明表面锂空位通过调控Co d带中心优化电子结构，使OER中间体结合能接近理想值，过电位显著降低。该成果为锂电废弃物资源化开辟新路径，并揭示电化学循环自优化机制。

　　

摘要

为了实现绿色氢气生产中高效且性能稳定的氧进化反应（OER）电催化剂，迫切需要开发出相应的催化剂。同时，也有必要有效利用日益增多的废旧锂离子电池（LIBs）。本研究直接利用从这些废旧电池中回收的经过多次循环使用的锂钴氧化物（C-LCO）作为高性能的OER电催化剂，无需进行传统的预处理。结果表明，与未经处理的锂钴氧化物相比，C-LCO在OER反应中的活性显著提高，反应动力学性能也更优。这种性能的提升归因于其电化学历史所引发的协同效应：活性表面积增加、部分表面转变为类尖晶石结构、锂元素部分缺失以及钴的氧化态升高。密度泛函理论计算进一步证实了这些实验观察结果，指出表面尖晶石相中的锂空位起到了关键作用。这些锂空位通过调节钴（Co）d带的能级，优化了材料的电子结构，从而实现了近乎理想的OER反应中间体结合，并大幅降低了理论过电位。因此，这项研究揭示了一种将废旧锂离子电池转化为高价值OER电催化剂的新方法。除了这一实际应用外，该研究还提供了关于电化学循环过程中材料自我优化机制的深刻见解，标志着在废旧锂离子电池再利用方面的重大进展。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。