钠促进MoS2生长中扩散与表面效应的原位观测：催化动力学与基底调控机制

本文通过原位化学气相沉积（CVD）技术揭示了钠钼硫共晶（SODE）催化下MoS2生长的扩散动力学与基底效应。研究发现SODE从基面迁移至边缘和基底界面，促进晶粒平移旋转，并通过密度泛函理论（DFT）验证了MoS2在自身表面的生长优势。该工作为过渡金属二硫化物（TMCs）的可控合成提供了新见解。

　　

1 引言

过渡金属二硫化物（TMCs）的化学气相沉积（CVD）生长中，前驱体扩散与基底相互作用是决定材料质量的关键因素。以二硫化钼（MoS₂）为例，其生长形貌受SiO₂基底表面扩散的显著影响：扩散受限时形成枝晶结构，而低扩散条件则产生三角形或多边形晶粒。研究团队通过钠钼硫共晶（SODE）催化体系，首次实现了对生长过程的原位观测，揭示了熔融金属扩散在晶粒动态行为中的核心作用。

2.1 SODE在MoS₂生长中的扩散路径

SODE作为液态催化剂，从MoS₂基面向边缘及基底界面迁移，驱动晶粒的平移和旋转（图1A）。大尺寸SODE液滴增强晶粒动态行为，而亚微米级液滴则延长扩散距离，促进大面积均匀生长。密度泛函理论（DFT）计算表明，MoS₂在其自身表面的生长能垒低于SiO₂基底，证实了热力学-动力学协同效应。

2.2 基底效应的动力学解析

对比研究发现，MoS₂在晶格匹配基底（如蓝宝石、云母）上可实现外延生长，而SiO₂则导致多晶薄膜形成。原位显微镜（ICVDM）捕捉到SODE通过降低前驱体吸附能，显著提升边缘反应速率。这一现象与台阶-边缘-扭结（TLK）模型吻合，解释了晶粒取向的调控机制。

3 结论

该研究阐明了碱金属催化体系中扩散-基底互作的分子机制，为TMCs的可控制备提供了理论依据。SODE的动态行为不仅优化了生长连续性，还为开发低成本、大面积二维材料合成工艺开辟了新路径。