在赤铁矿光阳极上进行的无偏倚、稳定的光电化学甘油氧化反应

光电化学甘油氧化与电催化氧还原反应的耦合系统设计，采用NiFeB/Ge/Zr-Fe?O?光阳极与Fe(Pt)-NC阴极实现连续100小时运行，甲醛选择性达80%，产率达1683 μmol·cm?2，揭示了共掺杂与双功能催化剂协同促进C-C键断裂及抑制副反应的机制。

　　

图形摘要

我们设计了一种无偏见的集成系统，用于光电化学甘油氧化和电催化氧气还原反应。该系统将NiFeB/Ge/Zr-Fe₂O₃光阳极与Fe(Pt)-NC阴极耦合，实现了约1.9 mA cm^?2的电流密度，并在100小时的运行时间内保持了约80%的甲酸选择性。

摘要

光电化学甘油氧化反应（PEC GOR）被认为是将太阳能转化为高价值化学品的有效策略之一。在本研究中，我们发现掺杂了Ge和Zr的Fe₂O₃光阳极在甘油氧化生成甲酸（FA）的过程中表现出优异且稳定的性能。Ge和Zr的共掺杂显著降低了载流子的复合，增强了光阳极的电荷转移动力学，从而提高了甲酸的选择性和法拉第效率。此外，NiFeB催化剂的沉积促进了甘油分子中C-C键的断裂，同时抑制了氧气的释放反应，有利于甲酸的积累。令人印象深刻的是，通过将NiFeB/Ge/Zr-Fe₂O₃光阳极与Fe(Pt)-NC阴极耦合，构建了一种无偏见的PEC串联装置，实现了约1.9 mA cm^{?2?2，这是迄今为止报道的最佳PEC GOR性能。通过原位表征阐明了反应机制。这项工作为开发具有高选择性和耐用性的可持续太阳能驱动的化学合成系统提供了新的途径。}

利益冲突

作者声明没有利益冲突。