中国西南部一条亚热带河流中，与化学风化相关的碳循环及其影响机制的时空变化

《Journal of Hydrology: Regional Studies》：Spatiotemporal variations in the chemical weathering-related carbon cycle and its impact mechanism in a subtropical river, Southwest China

硅酸盐和碳酸盐风化在干湿两季的CO?消耗存在显著差异，雨季因稀释效应硅酸盐风化CO?消耗量降低（714.1→472.1 μmol/L），而碳酸盐风化净CO?消耗无季节规律（1452.6 vs 1630.2 μmol/L）。碳酸盐风化释放的CO?被水生光合作用部分抵消，雨季HCO??浓度下降但碳汇效应未显著减弱。研究揭示外源酸（H2SO4/HNO3）对碳循环的季节调控机制，强调需考虑水生生物泵作用。

　　本研究聚焦于中国西南部重庆市奉节县的马溪河流域，重点探讨化学风化作用在不同季节对碳循环的影响。化学风化是全球碳循环中的关键过程之一，主要通过岩石的分解吸收大气中的二氧化碳，从而调节地球气候系统。在这一过程中，硅酸盐和碳酸盐作为两种常见的岩石类型，对碳循环具有不同的贡献和影响。硅酸盐风化通常被视为碳汇，因为它消耗二氧化碳，而碳酸盐风化则在某些条件下可能释放二氧化碳，成为碳源。然而，这些过程的动态变化往往受到季节性水文条件、生物活动以及外部酸性物质的影响，从而导致碳循环的复杂性。

马溪河流域地处喀斯特地貌区，其独特的地质和水文特征使得该区域成为研究化学风化与碳循环相互作用的理想场所。该地区属于亚热带季风气候，雨季通常从四月持续到十月，而旱季则从十一月到次年三月。这种季节性的降水变化对河流水文特征和化学成分产生了显著影响，进而改变了风化作用的强度和方向。此外，该流域的水体还受到农业活动和工业排放的酸性物质（如硝酸和硫酸）的影响，这些物质在碳酸盐风化过程中可能成为重要的碳源或碳汇。因此，理解这些因素如何在不同季节调节碳循环，对于评估区域乃至全球碳平衡具有重要意义。

研究团队通过在雨季和旱季分别采集马溪河流域25个地点的水样，分析了水体的理化参数、主要元素以及氢和氧的稳定同位素（δD和δ1?O）。研究结果表明，碳酸盐风化过程中产生的溶解物质浓度在雨季明显低于旱季，这主要是由于雨水稀释效应导致的。例如，硅酸盐风化过程中每升水的二氧化碳消耗量从旱季的714.1微摩尔降至雨季的472.1微摩尔，而碳酸盐风化的净二氧化碳消耗则呈现出不一致的季节变化，旱季为1452.6微摩尔，雨季则上升至1630.2微摩尔。这一差异的原因在于，碳酸盐风化过程中不仅有二氧化碳的消耗，还伴随着其释放。在雨季，由于水流量增加，碳酸钙的沉淀减少，从而降低了由硫酸和硝酸驱动的碳酸盐风化过程中二氧化碳的排放量。

进一步的研究发现，碳酸盐风化过程中产生的碳酸氢根离子（HCO??）在水体中的浓度变化可能对碳循环产生深远影响。这些HCO??离子可以通过水生光合自养生物的吸收，转化为有机碳，从而被固定在水体中的生物量中，最终可能沉积到河床或湖泊底部。这一过程被称为“生物碳泵”（BCP），它在水体碳循环中起着至关重要的作用。如果在估算由硫酸和硝酸引起的碳酸盐风化过程中二氧化碳的排放量时忽略了生物碳泵的作用，可能会导致对碳源通量的高估。因此，本研究强调了在评估化学风化相关碳循环时，必须考虑生物碳泵的影响。

此外，研究还指出，碳酸盐风化在某些条件下可以成为碳汇，尤其是在时间尺度较长的情况下。例如，在全球范围内，由碳酸盐风化产生的HCO??离子可能通过生物碳泵被固定，从而稳定碳汇效应。然而，这一过程在时间尺度较短的情况下（如几十年）可能并不显著，因为碳酸盐矿物的沉淀和溶解是动态平衡的过程，且受到外部酸性物质的干扰。因此，化学风化过程的碳汇或碳源性质并非固定不变，而是随着环境条件和时间尺度的变化而波动。

研究还发现，水体的理化参数在不同季节表现出显著差异。例如，水温在旱季较低，范围为13.7至17.2摄氏度，平均为16.1摄氏度，而在雨季则上升至18.2至26.1摄氏度，平均为22.3摄氏度。这一变化与降水带来的水体稀释效应密切相关。同时，pH值和电导率在不同季节也呈现出相反的趋势。旱季的pH值范围为8.35至9.16，平均为8.73，而雨季的pH值则下降至7.57至8.58，平均为8.17。电导率在旱季较高，范围为312.0至869.0微西门子每厘米，平均为509.0微西门子每厘米，而在雨季则有所降低。这些变化反映了水体中离子浓度的动态变化，可能与不同季节的风化速率和水体的稀释程度有关。

溶解氧（DO）的浓度在不同季节也表现出显著差异。在旱季，水体中的溶解氧浓度较高，而在雨季则有所下降。这种变化可能与水体的流速、水温以及生物活动有关。在雨季，由于水流量增加，水体的流速加快，可能促进了溶解氧的消耗，或者由于水体稀释导致溶解氧浓度降低。此外，水生光合自养生物的活动可能在雨季更加活跃，从而消耗更多的溶解氧。

本研究的结果不仅揭示了马溪河流域化学风化过程的季节性变化，还强调了外部酸性物质对碳酸盐风化碳循环的调节作用。例如，在雨季，由于硫酸和硝酸的输入增加，碳酸盐风化过程中产生的二氧化碳排放量减少，这可能与碳酸钙的沉淀减少有关。相反，在旱季，由于水流量减少，硫酸和硝酸的输入可能相对较少，从而导致碳酸盐风化过程中二氧化碳的排放量增加。这种动态变化表明，外部酸性物质的输入对碳酸盐风化的碳循环具有重要的调控作用，尤其是在时间尺度较短的情况下。

研究还指出，碳酸盐风化过程中产生的HCO??离子在雨季和旱季的分布可能对区域碳循环产生不同的影响。在雨季，由于水体稀释，HCO??离子的浓度可能较低，但其通过生物碳泵的吸收可能更为显著。而在旱季，HCO??离子的浓度较高，但其吸收效率可能受到水体流动性和生物活动的限制。因此，HCO??离子的季节性变化可能影响区域碳循环的稳定性，尤其是在喀斯特地貌区，水体中的HCO??离子对生物生产力具有重要的“施肥效应”。

此外，研究还强调了水生光合自养生物在碳循环中的关键作用。这些生物通过吸收溶解的无机碳（主要为HCO??）并将其转化为有机碳，从而在水体中固定碳。这一过程不仅有助于稳定碳酸盐风化的碳汇效应，还可能抑制碳酸盐矿物的沉淀，从而减少二氧化碳的排放。因此，在评估由硫酸和硝酸引起的碳酸盐风化过程中二氧化碳的排放量时，必须考虑生物碳泵的作用，否则可能导致对碳源通量的高估。

本研究的发现对于理解化学风化在不同季节对碳循环的影响具有重要意义。首先，硅酸盐和碳酸盐风化在不同季节对碳循环的贡献存在显著差异，这表明化学风化过程的碳汇或碳源性质可能受到季节性水文条件的调控。其次，外部酸性物质（如硫酸和硝酸）对碳酸盐风化的碳循环具有重要的调节作用，尤其是在时间尺度较短的情况下。最后，生物碳泵的作用可能在一定程度上缓解由这些酸性物质引起的碳源效应，从而稳定区域碳循环。

综上所述，本研究通过分析马溪河流域在雨季和旱季的化学风化过程，揭示了季节性水文条件和外部酸性物质对碳循环的动态影响。研究结果表明，碳酸盐风化在某些条件下可能成为碳汇，而硅酸盐风化则通常表现为碳汇。然而，这些过程的碳汇或碳源性质并非固定不变，而是受到多种因素的调控。因此，在评估化学风化对碳循环的贡献时，必须综合考虑季节性变化、外部酸性物质的输入以及生物碳泵的作用。这些发现不仅有助于更准确地估算区域碳通量，还为理解全球碳循环的复杂性提供了新的视角。