通过抗反射梯度折射率类金刚石涂层增强金刚石中NV色心荧光收集的研究

《Photonics and Nanostructures - Fundamentals and Applications》：Study on fluorescence collection enhancement of NV color centers in diamond by anti-reflection gradient refractive index diamond-like coatings

NV色心荧光收集效率提升研究。通过有限差分时域法模拟梯度折射率类金刚石涂层（DLC）多层结构对光传输的影响，结合磁控溅射制备技术，在CVD金刚石表面制备线性梯度DLC涂层。实验表明，五层梯度DLC涂层将金刚石-空气界面反射率降至1.7%，较无涂层降低90%，NV0和NV-荧光收集效率分别提升1.7倍和1.9倍。

　　

韩青（ZHANQING HE）| 杜彦龙（YANLONG DU）| 谭鑫（TAN Xin）| 李家昌（JIACHANG LI）| 曹磊（LEI CANG）| 庞天宁（TIANNING PANG）| 惠琪（HUI QI）

内蒙古科技大学机械工程学院，中国包头市 014010

摘要

钻石中的氮空位（NV）色心被认为是最常见的缺陷中心，在量子通信和量子传感等领域得到广泛应用。然而，钻石与空气界面的高反射率导致NV色心的荧光收集效率较低。为了解决这一挑战，本文提出在钻石基底上沉积一层抗反射梯度折射率类金刚石涂层（DLC），以提高光的透射率，从而增强NV色心的荧光收集效果。通过采用时域有限差分方法并结合梯度折射率分布，我们模拟了DLC层的数量和厚度，以评估抗反射涂层对钻石基底内NV色心的透射率、反射率和发射效率的影响。该分析阐明了抗反射涂层增强NV色心荧光收集的机制。此外，我们使用微波等离子体化学气相沉积法制备了钻石基底，并通过磁控溅射技术施加了抗反射涂层。测试表明，添加抗反射涂层后，反射率降低到了1.7%，比未涂层的情况降低了约1/10。此外，NV⁰和NV^-色心的荧光收集显著增强，NV⁰色心的荧光收集增加了1.7倍，NV^-色心的荧光收集增加了1.9倍。

引言

钻石含有多种色心[1]，[2]，其发射光谱覆盖从紫外到近红外的波长范围[3]，[4]，[5]。其中，NV色心最为普遍，具有稳定的发光特性[6]，[7]，[8]以及较长的相干时间[9]，[10]。这些特性使得它们在量子计算和量子传感中得到广泛应用[11]，[12]。然而，钻石的高折射率[13]，[14]导致钻石与空气界面产生显著反射，大大降低了NV色心的荧光收集效率。因此，最小化界面反射对于有效增强NV色心的发射至关重要。

通常，单层抗反射涂层最常用于单波长光[15]。为了进一步降低反射，也可以使用多层抗反射涂层[16]。考虑到NV色心的宽光谱特性，具有最佳设计折射率的梯度抗反射涂层是最合适的选择[17]。梯度抗反射涂层的关键优势在于其各层折射率的渐进和平滑变化，这消除了相邻材料之间折射率差异引起的突变[18]，[19]，[20]。这一特性在缓解空气与钻石膜表面之间的折射率不匹配方面特别有效。我们研究小组之前通过调整基底温度和沉积时间，在单晶硅基底上沉积了线性渐变的DLC抗反射涂层，成功降低了硅与空气界面的反射[21]。潘等人使用磁控溅射技术在CVD钻石上制备了不同厚度的Y₂O₃/AlN复合薄膜，发现700纳米AlN中间层的Y₂O₃/AlN薄膜性能最佳，表明CVD钻石保持了优异的光学性能。这一结果表明，通过调整复合抗反射薄膜的中间层厚度可以有效地控制CVD钻石的透射率[22]。DLC与钻石具有部分相似的碳原子杂化结构[23]，这两种材料都是碳的同素异形体[24]。作为抗反射涂层，DLC对钻石基底有良好的附着力，并且其折射率可以通过调整制备过程中的沉积参数来调节[25]，[26]。然而，梯度折射率涂层的抗反射性能不仅取决于折射率的变化，还取决于该梯度的具体分布模式。因此，在制备梯度抗反射涂层时，必须同时考虑折射率的变化及其空间分布形式。梯度折射率涂层可以遵循不同的分布模式，如线性、指数、高斯或幂函数梯度[27]，[28]。每种分布模式通常适用于不同的应用[29]，[30]，[31]，[32]，[33]，[34]，[35]。

我们在钻石薄膜上使用了DLC作为梯度抗反射涂层。通过时域有限差分方法[36]，我们模拟了具有不同梯度折射率分布的DLC涂层的各种层配置和厚度。然后通过磁控溅射技术在钻石薄膜上制备了梯度折射率抗反射DLC涂层。通过模拟和实验表征，我们证明了降低表面反射率可以增强NV色心的荧光收集效率。这项工作扩展了DLC涂层在可见光谱范围内的应用性，并最小化了界面反射，从而提高了钻石薄膜中NV色心的荧光提取效率。

材料与方法

使用微波等离子体化学气相沉积（MPCVD）方法，在直径为50.8毫米、厚度为0.5毫米的单面抛光硅基底上沉积了钻石薄膜。硅基底首先分别在丙酮、无水乙醇和去离子水中进行了十分钟的超声清洗。同时，将0.5毫升3纳米的钻石悬浮液与50毫升去离子水混合，制备了种子溶液。之后，将硅基底浸入该溶液中

结果与讨论

最初，模拟了在532纳米光激发下，具有不同NV色心分布的三层和五层DLC抗反射涂层的反射率和透射率。如图3所示，钻石基底的反射率约为14%，透射率约为76%。施加抗反射涂层后，随着总涂层厚度的增加，每种分布类型的反射率表现出周期性变化。

结论

本研究综合运用了计算、实验和模拟方法，研究了抗反射梯度折射率类金刚石涂层的抗反射性能及其增强钻石NV色心荧光收集的机制。对抗反射梯度折射率DLC的模拟表明，三层五次方涂层具有优异的抗反射性能，实现了最低的反射率

资助

国家自然科学基金（62365015, 61765012, 51965053），内蒙古自治区自然科学基金（2023MS05047, 2019MS05008, 2020MS05036），内蒙古科技大学基本科研业务费（2023RCTD011, 2023YXXS012），内蒙古科技大学科教计划（KJJH2024991），国家重点研发计划（2017YFF0207200, 2017YFF0207203），科学

作者贡献声明

李家昌（JIACHANG LI）：指导。 谭鑫（TAN Xin）：概念设计。 杜彦龙（YANLONG DU）：软件、资源、项目管理、方法论、研究、资金获取、数据分析、数据管理。 韩青（ZHANQING HE）：验证。 惠琪（HUI QI）：写作 – 审稿与编辑。 庞天宁（TIANNING PANG）：写作 – 初稿撰写。 曹磊（LEI CANG）：可视化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。