《Proceedings of the Combustion Institute》：The evolution of the Size Distribution Function (SDF) of incipient soot in a laminar non-premixed Planar Mixing Layer Flame (PMLF)
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碳烟成核机制研究：通过平面混合层火焰（PMLF）中稀释采样结合HR-DMA和高分辨率激光诊断，揭示了不同温度区域（1740 K蓝区及<1000 K燃料区）纳米颗粒形成过程，证实其与多环芳烃气相产物的关联。
Farnaz Khosravi|Mahmoud K. Ashour|Evangelos K. Stefanidis|Christian P. Bjork|Francesco Carbone
康涅狄格大学机械、航空航天与制造工程学院，191 Auditorium Road, Storrs, CT, 06269-3139, 美国
摘要
本研究跟踪了在平面混合层火焰（PMLF）中烟尘的形成过程。该火焰由燃料和氧化剂的相邻槽式喷射流稳定形成，并通过氮气与周围空气隔开。由于其通过流体冲击在板上实现的无约束稳定作用以及热火焰产物的排出和通过浮力固定位置，因此适合进行空间分辨的稀释采样。PMLF具有厚厚的烟尘层，并且其热化学边界层具有自相似结构，其水平截面类似于一维逆流火焰（CF），其应变率低于10/s，且几乎不受下游探针的影响。导致PMLF水平截面中烟尘形成的热化学平流传输过程也与等效的一维逆流火焰中的过程相似。通过在燃烧器上方50毫米处进行稀释采样并采用高分辨率差分迁移率分析（HDMA），测量了多模态烟尘尺寸分布函数（SDF），结果通过原位激光诊断技术得到了验证。在氧化剂流中约1740 K的蓝色层下游，当火焰温度（T）降低时，小于2纳米的分子团簇逐渐增长为约2.5纳米的颗粒核；而在燃料流中，当温度低于1000 K时也会发生这一过程。这些团簇和颗粒核的凝聚过程通常被认为是烟尘的初始颗粒，在它们向各自流中的颗粒混合界面移动的过程中发生。无论在高温还是低温条件下，团簇和颗粒核的数浓度都与通过毛细管采样后进行GC/MS分析得到的2环和3-4环芳香烃的浓度相当。
引言
烟尘是燃烧的副产品污染物，其形成机制一直是几十年来研究的重点，目前已积累了大量相关知识[[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8], [9], [10], [11], [12], [13], [14], [15]]。然而，从气体分子转化为尺寸小于3纳米的凝聚相碳质气溶胶的初始形成步骤尚未被完全阐明[[4], [5], [6], [7], [9,12,13,15]]。详细的形成过程研究主要在层流条件下进行[[1,16]]，特别是使用乙烯作为燃料的燃烧器稳定预混火焰（BSPF），这种火焰的燃料化学成分相对简单但具有重要意义，且由于梯度平缓，适合进行侵入式采样。在BSPF中，通过测量燃烧器上方不同高度处的烟尘尺寸分布函数（SDF）来跟踪烟尘的形成过程[[6,7,[15], [16], [17], [18], [19], [20], [21]]。非预混火焰中的烟尘研究通常在轴对称[[1,8]]或平面[[22,23]]共流（coF）或逆流（CF）[[10,15,24]]火焰中进行。不幸的是，共流和逆流火焰的结构使得无法跟踪烟尘SDF的变化[[15]]，因为它们的流体力学特性与空间分辨的稀释采样方法不兼容。具体来说，逆流火焰的控制方程[[25]]会导致探针扰动破坏火焰结构。此外，在浮力驱动的二维共流火焰中，不仅火焰曲率阻碍了空间分辨采样，而且其中的热化学传输历史的高多分散性使得结果的解释非常复杂[[14,22]]。
本研究利用平面混合层火焰（PMLF）配置实验性地跟踪了非预混燃烧中的烟尘形成过程[[26,27]]。PMLF通过改进的Wolfhard-Parker燃烧器实现稳定、无约束且易于访问的层流火焰，这种火焰通过流体冲击和浮力作用维持稳定。此外，PMLF的自相似边界层厚度达数毫米，且受侵入式采样的影响很小；烟尘的形成发生在受控的热解条件下，其热化学传输过程与等效的一维逆流火焰中的过程相似[[26]]。通过毛细管采样并随后进行GC/MS分析，测量了PMLF截面中的烟尘SDF，证明了可以追踪小至0.9纳米的初始烟尘颗粒的演变过程。所有结果的空间分辨率和定量准确性均通过原位激光诊断技术得到了验证。
平面混合层火焰（PMLF）
燃烧器由两个相邻的25 × 50 mm2槽式喷嘴组成，分别在298 K时以0.20 m/s的流量喷射C?H?和O?（在N?中的摩尔分数分别为X FF=0.250和X OO=0.174）。火焰的化学计量混合比为Z st=0.185，这表明烟尘的形成与氧化过程是解耦的[[26,28]]。喷嘴周围是一个12毫米宽的方形环状区域，以0.2 m/s的流量喷射298 K的N?，用于隔离火焰。
结果与讨论
图2a显示了所研究的PMLF的二维CFD预测结构。横轴（mover xˉ）表示从反应物喷嘴分界面中点的距离，负值和正值分别指向燃料流和氧化剂流。虚线表示烟尘颗粒的流线，最粗的流线起始点为xˉ=0，即颗粒混合界面（PMI）；而另一条粗虚线表示气体混合界面（GMI），其起始点同样为xˉ=0。
结论
本研究采用多种方法跟踪了平面混合层火焰（PMLF）中的烟尘形成过程，这种配置专门设计用于在非预混条件下实现烟尘SDF的空间分辨测量。主要发现如下：
•PMLF提供了所需的流动稳定性，具有几毫米厚的易访问烟尘层，且边界层结构受下游探针的影响很小。烟尘在受控的热化学条件下形成。创新性与重要性声明
本研究首次实现了对非预混平面混合层火焰（PMLF）中烟尘尺寸分布函数（SDF）的空间分辨测量。PMLF水平截面中的结果追踪了SDF（及气体物种）随平流时间的演变过程，这一过程发生在特征明确且几乎单分散的热化学和气体平流历史条件下，这些条件通过实验验证的二维和一维火焰模型得到表征。原位激光测量结果进一步证实了这些发现。
作者贡献声明
Farnaz Khosravi：负责实验研究、数据整理、数据分析、可视化、初稿撰写以及审稿和编辑。Mahmoud K. Ashour：负责PMLF的稳定控制、GC/MS测量和计算建模、数据整理、数据分析、软件开发、可视化以及初稿撰写和审稿编辑。Evangelos K. Stefanidis：负责激光诊断、数据整理、数据分析、可视化以及部分撰写工作。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
美国国家科学基金会（CBET# 2013382和CBET-CAREER# 2439079，负责人H.K. Chelliah）以及美国能源部（DE-AC52–07NA27344，通过LLNL）资助了这项工作。同时感谢T. Mealy先生对部分组件的加工。
