氢化ZnAs与CdAs单层材料的高温热电性能第一性原理研究：从金属-半导体转变到超低晶格热导率

（编辑推荐）本研究通过第一性原理计算揭示了氢化ZnAs/CdAs单层（ZnAsH/CdAsH）的优异热电性能：氢化诱导金属-半导体转变（带隙1.89/1.23 eV），p型掺杂下获得超高塞贝克系数（225.42/409.45 μV/K）与超低晶格热导率（0.23-3.74 W/mK），最终实现CdAsH在900K时ZT值达3.72，为二维热电材料设计提供新思路。

　　

Highlight

氢化ZnAs与CdAs单层（ZnAsH/CdAsH）的热电性能研究取得突破性进展。通过玻尔兹曼输运理论（BTE）结合密度泛函理论（DFT），我们发现氢化使材料从金属性转变为半导体特性，带隙分别为1.89 eV（ZnAsH）和1.23 eV（CdAsH）。稳定性分析显示其具有优异的机械强度和热稳定性，弹性常数和分子动力学模拟（AIMD）均证实这一点。

关键发现

p型掺杂时，ZnAsH和CdAsH分别展现出225.42 μV/K和409.45 μV/K的高塞贝克系数（S），同时保持高电导率（σ）。超低晶格热导率（κ_l）尤为亮眼：ZnAsH为3.36(3.74) W/mK，而CdAsH低至0.23(0.35) W/mK，这归因于小群速度、强非谐性和高散射率。电子热导率（κ_e）符合维德曼-弗朗兹定律（Wiedemann-Franz law）。最终在900K时，x方向的峰值ZT值分别达到0.53（ZnAsH）和3.72（CdAsH），后者显著优于传统热电材料如PbTe（1.55@900K）。

Conclusion

本研究首次系统评估了氢化砷化物单层的热电效率。通过多尺度计算证实，CdAsH的超低κ_l与高功率因子（S²σ）的协同作用使其成为极具潜力的高温热电候选材料，为二维功能材料设计开辟了新途径。

Author Statement

我们声明本文为原创研究，未曾在其他期刊投稿。所有作者均已审阅并同意稿件内容及作者排序。

CRediT authorship contribution statement

Zakariae Darhi：主导研究设计、数据分析和论文撰写；Mounaim bencheikh参与论文修订；Larbi El Farh负责项目监督与验证；Ravindra Pandey提供计算资源支持；Ibtissam Guesmi与Siham Malki协助可视化工作。

Declaration of competing interest

作者声明无利益冲突。

Acknowledgments

感谢密歇根理工大学计算资源支持，特别致谢研究计算中心主任Gowtham博士的技术协助。