新型Pd单原子催化剂的创制：基于复杂金属间化合物Al13Fe4的精准位点调控与高效C2H2选择性加氢性能研究

（编辑推荐）本研究利用Al13Fe4金属间化合物中15种非等效晶格位点，通过Pd原子选择性掺杂构建单原子催化剂（SACs）。XRD/HAXPES表征证实Pd单原子分散状态，DFT计算揭示优先取代位点。该催化剂在C2H2半加氢反应中展现80%以上C2H4选择性和剂量依赖性活性，为新型SACs设计提供普适性平台。

　　

亮点

通过简单Pd原子掺杂，在复杂金属间化合物Al₁₃Fe₄中实现Pd单原子催化剂的精准制备，其独特的晶体非等效位点为单原子锚定提供天然模板。

样品制备

采用电弧熔炼法在Ar气氛中制备Al_76.5Fe_23.5-xPd_x（x=0-10 at%）系列样品，经800°C/48h退火处理。样品按Pd含量命名为Al₁₃Fe₄-Pd(0)至Pd(10)，犹如为晶体植入"原子级精准的Pd导航仪"。

样品表征

X射线衍射(XRD)图谱显示：随着Pd掺杂量增加，晶体结构发生戏剧性演变——单斜相(M相，0-0.2% Pd)→正交相(O相，1-5% Pd)→ε相(10% Pd)。硬X射线光电子能谱(HAXPES)证实Pd以单原子形式分散，宛如"孤独的Pd骑士"镶嵌在Al-Fe晶格中。

催化性能

在C₂H₂+H₂→C₂H₄反应中，Pd(1-5%)样品展现剂量依赖性活性提升，但Pd(10)活性骤降。所有样品在200°C均保持>80%的C₂H₄选择性，这种"高选择性低过氢化"特性归因于单原子Pd位点的几何隔离效应。

结论

密度泛函理论(DFT)计算揭示Pd优先占据Fe(1)位点形成活性中心。该研究开创性地利用金属间化合物作为"原子级乐高积木"，为设计Pd/Pt/Rh等贵金属单原子催化剂提供新范式。