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综述:RWGS催化体系与反应器优化及CO2捕集转化集成技术研究进展
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年08月09日 来源:Carbon Capture Science & Technology 10.5
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这篇综述系统阐述了逆向水煤气变换反应(RWGS)在碳中和目标下的关键作用,重点探讨了反应机理、催化体系优化(热催化/光催化/电催化)、反应器创新(膜反应器/逆流反应器)及CO2捕集转化集成技术(ICCU)的最新进展,为低能耗、高选择性CO2资源化提供了多维度解决方案。
RWGS通过CO2与H2催化转化为CO(ΔH=+41.2 kJ/mol),存在氧化还原机制和缔合机制两种路径。前者涉及CO2在金属-氧界面解离形成CO和O,后者通过HCOO/COOH*中间体实现氢化。新型外场诱导机制(如光激发、等离子体)可将反应能垒降低20 kJ/mol,MoS2/MoO2界面直接解离路径的能垒仅0.46 eV。动态结构如单原子催化剂(SACs)和高熵合金(FeCoNiCuMn)通过几何-电子协同效应提升低温活性。
热催化系统中,Cu/CeO2通过氧空位(Ov)与铜簇协同实现70% CO2转化率(600℃)。化学循环(RWGS-CL)采用Sr2FeMo0.6Ni0.4O6-δ氧载体,分步还原-氧化使CO选择性>95%。光热催化利用Cu纳米颗粒局域表面等离子共振(LSPR)效应,将HCOO分解能垒从1.34 eV降至0.78 eV。电催化*通过Li+导体(LLTO)诱导Li2C2O4中间体生成,CO产率提升21%。
膜反应器通过SrTiO3质子传导膜原位移除H2O,CO2转化率突破热力学极限16.8%。逆流反应器利用CeO2非化学计量特性,使累积转化率达96%。电磁感应加热(EMIH)反应器通过电子富集态将反应温度降低100℃,路径转为HCOOH中间体机制。
双功能材料(DFMs)如Fe-CaO-ZrO2实现吸附-催化耦合,CO产率10.74 mmol/g(20次循环稳定)。Ni-CaxMg通过NiO-MgO固溶体抑制烧结,CO选择性98.5%。经济评估显示ICCU较传统CCU降低年成本15.6%,但复杂气源(含SOx/H2O)适应性仍是挑战。
需开发抗烧结吸附/催化材料(如钢渣基CaO)、优化光热-电磁多场耦合能量管理,并建立适用于工业尾气的杂质耐受体系,推动RWGS技术向规模化应用迈进。
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