氮掺杂石墨烯封装铂催化剂（Pt/Al2O3@PIC）在硝基苯选择性氢化制对氨基苯酚中的高效稳定催化机制研究

本文推荐：该研究通过聚酰亚胺（PI）热解制备氮掺杂石墨烯封装Pt/Al2O3核壳催化剂（Pt/Al2O3@PIC），在酸性介质中实现硝基苯（NB）完全转化和对氨基苯酚（PAP）80%选择性。通过调控碳壳缺陷密度强化Pt-吡啶氮（Pt-N-C）界面电子转移，促进苯基羟胺（PHA）脱附，兼具高活性和稳定性（20次循环），为耐酸催化剂设计提供新策略。

　　

Highlight部分翻译：

催化剂物理化学性质

图1(a)展示了Pt/Al₂O₃@PIC的合成路线。通过精准调控4,4'-二氨基二苯醚（ODA）与均苯四甲酸二酐（PMDA）单体的摩尔比、浓度及水热/碳化温度，成功制备出结构可控的催化剂。扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）分析显示，原始Pt/Al₂O₃表面均匀覆盖了由聚酰亚胺衍生的石墨化碳层，形成清晰的核壳结构——就像给铂纳米粒子（Pt NPs）穿上了"氮掺杂碳盔甲"。X射线光电子能谱（XPS）证实碳壳中吡啶氮含量高达58%，这些氮原子像"电子桥梁"般强化了金属-载体相互作用。

结论

本研究开发的氮掺杂石墨烯封装铂催化剂（Pt/Al₂O₃@PIC）在温和条件下实现了硝基苯到PAP的高效转化。650°C碳化温度下获得的催化剂犹如"分子级精密仪器"：碳壳的缺陷工程既保护了铂核免受酸腐蚀，又通过Pt-N-C界面电子调控大幅提升催化性能。密度泛函理论（DFT）计算揭示，吡啶氮就像"电子泵"一样富集铂表面电子密度，不仅加速氢活化，还像"分子弹射器"促进PHA中间体脱附，从而同时实现高活性和高选择性。这项工作为设计耐酸催化剂提供了普适性策略。