硫修饰阴离子亚晶格调控LiAlBr4中锂离子传输机制及其在全固态电池中的应用

研究人员通过调控LiAlBr4的Br-S混合阴离子亚晶格，显著降低锂离子迁移能垒，开发出高性能固态电解质Li1.2AlBr3.8S0.2。该材料在Li-In|Li6PS5Cl|2(Li1.2AlBr3.8S0.2):TiS2电池中实现150.2 mAh g-1@2C的优异倍率性能，为全固态电池电解质设计提供新范式。

　　

这项突破性研究揭示了硫(S^2-)部分取代溴(Br^-)对锂铝溴化物(LiAlBr₄)电解质性能的调控机制。通过构建Br-S混合阴离子亚晶格，研究人员巧妙增强了多面体结构连通性，促使锂离子(Li⁺)重新分布，并将离子传输活化能显著降低。

第一性原理分子动力学模拟(AIMD)显示，改性后的Li_1.2AlBr_3.8S_0.2形成了离域化锂离子传输网络，与原始LiAlBr₄的受限扩散模式形成鲜明对比。在实际应用中，该材料组装的固态电池展现出惊人性能：在2C倍率下放电容量达150.2 mAh g^-1，远超传统体系(45.2 mAh g^-1)。

研究不仅阐明了结构-离子传输的构效关系，更为设计低成本、高倍率性能的固态电解质提供了全新思路。采用硫阴离子工程策略开发的锂铝溴硫化合物，兼具循环稳定性和优异的动力学特性，为下一代全固态电池(ASSB)的商业化铺平了道路。