紧凑型集成汽提塔船载碳捕集中试装置在变参数条件下的实验研究及动力学模型优化

本研究针对钢铁行业H2基直接还原铁矿石过程中CO2减排难题，开发了高效实验装置与多尺度动力学模型（USC/AGM/NGM），通过233组实验揭示了不同铁矿石原料在873-1273K温度范围内的还原特性，建立了精度达±2.6%的预测模型，为绿色钢铁生产工艺优化提供了关键技术支撑。

　　

在全球碳中和背景下，钢铁行业作为碳排放"大户"正面临严峻挑战。传统高炉炼铁工艺每生产1吨钢就会排放约1.8吨CO₂，而采用氢气直接还原铁矿石（H₂-DRI）的新工艺可将碳排放降低98%。然而这一技术在实际应用中面临两大瓶颈：一是高品质铁矿石原料供应紧张，二是缺乏对不同原料还原动力学的系统认知。现有文献报道的表观活化能数据差异巨大（11-246 kJ·mol^-1），且传统实验方法耗时费力，难以满足工业化需求。

针对这些难题，德国亚琛工业大学（RWTH Aachen University）的研究团队开发了一套创新解决方案。他们设计建造了集成磁性闸门系统的紧凑型实验装置，可在9小时内完成7次还原实验，效率比传统方法提升5倍以上。通过结合先进的近似晶粒模型（AGM）和数值晶粒模型（NGM），研究人员系统研究了4种球团矿和1种块矿在873-1273K温度范围内的还原行为，相关成果发表在《Journal of Cleaner Production》上。

研究采用三大关键技术：1）磁性闸门快速进样系统实现高温反应器的连续操作；2）激光气体分析仪（LDS 6）与热导检测器（CALOMAT 6）联用实时监测H₂/H₂O浓度变化；3）基于微分进化算法的多参数优化方法，同步确定本征反应速率常数k和有效扩散系数D_e,H2。

【材料与实验装置】

团队特别设计的Si₃N₄衬管反应器可承受1273K高温和9×10⁵Pa压力，配合分段控温系统确保等温条件。通过FESEM和汞孔隙率测定证实，不同球团矿的初始孔隙率（22.9-26.0%）和晶粒半径（5.8-25.6μm）存在显著差异，这直接影响了后续还原动力学。

【动力学模型构建】

研究对比了未反应收缩核模型（USC）、近似晶粒模型（AGM）和数值晶粒模型（NGM）的适用性。在1073K条件下，AGM对球团A的预测误差仅为0.44%，显著优于其他模型。关键发现是：高温（≥1173K）下形成的致密铁层会导致反应速率骤降，这种现象在传统模型中未被充分考虑。

【压力影响机制】

在1-6bar压力范围内的18组实验显示，压力对还原速率的影响呈现非线性特征。通过引入反应级数Ψ（0.57-0.63）和压力依赖的扩散系数公式，修正后的AGM模型将预测精度提高到RMSE=0.031，揭示出分子扩散（D_m）是限速步骤的本质特征。

这项研究建立了目前最完备的铁矿石直接还原动力学数据库，其创新性体现在：1）首次量化了不同原料的结构-性能关系，如球团B因小晶粒尺寸（5.8μm）虽然本征反应速率低，但整体还原效率与球团A相当；2）发现了1173K的临界温度阈值，超过此温度固体扩散开始主导反应动力学；3）开发的预测模型可直接集成到工业级反应器模拟中，为年产450万吨的DRI工厂设计提供理论支撑。这些成果不仅解决了原料适应性评估的技术难题，更为实现《巴黎协定》设定的2070年碳中和目标提供了关键技术路径。