改性活性炭催化臭氧降解拉莫三嗪:高效矿化机制与生态毒性评估

【字体: 时间:2025年08月10日 来源:Journal of Water Process Engineering 6.7

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  针对水体中抗癫痫药物拉莫三嗪(LTG)的残留问题,研究人员通过改性活性炭(ACH-600)催化臭氧氧化技术,系统评估了LTG在超纯水(UW)和污水处理厂二级出水(WW)中的降解效能。研究发现ACH-600显著提升总有机碳(TOC)去除率至66.5%,并解析了共存污染物(卡马西平和布洛芬)对矿化的抑制作用,为废水回用农业的生态安全性提供了重要依据。

  

随着抗癫痫药物使用量激增,拉莫三嗪(LTG)等药物在水体中的残留引发严重生态隐患。研究表明,LTG在欧美多国地表水中检出浓度高达1200 ng/L,其半致死剂量(LD50)仅205 mg/kg,可导致鱼类氧化应激和神经毒性。传统污水处理工艺对这类新兴污染物束手无策,欧盟最新污水指令要求到2045年实现80%的污染物去除目标,这催生了高级氧化工艺(AOPs)的研究热潮。

哥伦比亚德尔瓦耶大学(Universidad del Valle)的研究团队创新性地采用硝酸氧化结合600℃热处理制备改性活性炭ACH-600,在《Journal of Water Process Engineering》发表的研究中揭示了该催化剂在LTG降解中的双重作用机制。通过对比超纯水和实际污水两种基质,团队发现ACH-600不仅能通过表面羰基/醌基团促进臭氧分解产生单线态氧(1O2),还可通过介导羟基自由基(OH•)反应将TOC去除率从26.5%提升至66.5%。

研究采用N2吸附、X射线光电子能谱(XPS)等技术表征催化剂特性,通过半间歇式反应器进行180分钟催化臭氧实验,结合高效液相色谱(HPLC)和离子色谱分析降解产物。特别设计了包含水芹、白芥和甜高粱的植物毒性测试,并运用ECOSAR模型预测副产物生态风险。

【催化剂特性】

ACH-600经表征显示其比表面积达1335 m2/g,表面含9.7%氧元素和0.5%氮元素。热重分析表明600℃热处理有效去除酸性含氧基团,使其pHPZC呈中性,这种特性显著提升臭氧分解效率。

【降解效能】

在超纯水中,LTG可在15分钟内完全降解,但共存药物卡马西平(CBZ)和布洛芬(IBF)会使LTG降解速率降低30%。污水基质中Cl-(64 mg/L)和天然有机物(NOM)的存在使TOC去除率降低24.4%,揭示实际应用中需考虑水质复杂性。

【副产物解析】

鉴定出草酸(OXL)、草酰胺(OXM)等6种特征副产物。其中OXL占终产物的52-66%,而具有苯环结构的中间体苯醌(BZQ)在1小时内完全降解。值得注意的是,污水体系中检测到的丙酮酸(PYR)可能源自复杂基质的协同反应。

【生态安全性】

植物毒性测试显示处理后的超纯水样品对水芹根系生长的抑制率从41%降至16.4%,但污水样品因含有OXL等副产物,对甜高粱发芽率产生负面影响。ECOSAR预测显示终产物毒性较母体化合物降低1个数量级,但实际应用中仍需作物特异性评估。

该研究首次系统论证了改性活性炭催化臭氧技术对LTG的深度处理效能,其创新点在于:1) 揭示含氧基团对自由基路径的调控机制;2) 量化实际水质对矿化效率的影响;3) 建立副产物生成与植物毒性的关联模型。研究为污水处理厂升级改造提供了技术储备,特别是对执行欧盟2045年污染物减排目标具有指导意义。团队建议后续研究聚焦催化剂固定化技术,以解决实际应用中活性组分流失的问题。

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