塑料闪烁树脂法快速测定乏核燃料后处理TBP相中99Tc的创新方法及其在铀钚分离优化中的关键作用

【编辑推荐】本研究开发了一种基于TK-TcScint塑料闪烁树脂的快速检测技术，通过水/四氯化碳反萃取（效率94.7%）结合液体闪烁计数（LSC），实现了TBP有机相中99Tc的高效测定（检测限0.09 Bq/L）。该方法突破传统质谱（ICP-MS）和萃取色谱（TEVA树脂）的局限，为PUREX流程中铀钚分离的实时监控提供了关键技术支撑。

　　

Highlight

背景

锝-99（⁹⁹Tc）因其强氧化还原特性及6%的高裂变产额，是影响PUREX流程中铀（U）、钚（Pu）、镎（Np）分离的关键核素。其以高锝酸根（TcO₄^-）形式存在于TBP有机相时，会催化硝酸与还原剂（如U^IV）的副反应，导致铀钚分离不完全。

结果

本研究首创性建立了TBP相中⁹⁹Tc的"反萃取-吸附-直接测量"三步法：

1. 采用水/CCl₄混合体系反萃取（效率94.7%），突破传统TiCl₃还原法的局限性；

2. 通过TK-TcScint树脂选择性吸附，对干扰核素（如⁹⁰Sr、¹³⁷Cs）去污因子>10⁵；

3. 首次建立树脂上⁹⁹Tc的猝灭校正模型，实现LSC直接测量（1小时检出限0.09 Bq/L）。

结论

该方法将单批次12个样本的分析时间压缩至2小时，为PUREX流程优化提供了"分离-检测"一体化的自动化解决方案，显著提升铀钚分离效率。