硅兼容生长的二维铁电窄带隙半导体Wurtzite型α-In2Se3及其神经形态计算应用

研究人员通过脉冲激光沉积（PLD）与化学气相沉积（CVD）结合的原位传输生长策略，首次在SiO2/Si基底上制备出厘米级Wurtzite型α-In2Se3薄膜。该材料具有620 K以上的居里温度（Tc）、0.8-1.6 eV可调带隙及1.3×105 cm-1的高光吸收系数，基于其构建的突触器件在光调控下实现92.3%的模式识别准确率，为铁电半导体在神经形态计算中的应用开辟新途径。

　　

在信息技术飞速发展的今天，传统三维铁电材料面临纳米尺度下极化不稳定的瓶颈，而二维范德华（vdW）铁电体因其原子级锐利界面和弱层间相互作用成为突破这一限制的新选择。其中α-In₂Se₃凭借适中的带隙（~1.39 eV）和偶极锁定稳定的铁电性备受关注，但其Wurtzite（WZ'）相的理论预测虽显示115 μC/cm²的高面内极化与非凡光吸收特性，却始终缺乏实验验证。更关键的是，现有化学气相沉积法只能制备微米级样品且需依赖云母基底，严重阻碍了与硅基电子器件的集成应用。

针对这些挑战，中国科学院金属研究所（沈阳材料科学国家研究中心）的研究团队创新性地开发出PLD-CVD联用的原位传输生长技术，成功在SiO₂/Si基底上制备出厘米级连续WZ'型α-In₂Se₃薄膜。通过高分辨扫描透射电镜（HAADF-STEM）确认其1T相堆垛的WZ'晶体结构，压电力显微镜（PFM）和二次谐波（SHG）测试证实其居里温度超过620 K。令人振奋的是，该材料展现出0.8 eV的窄带隙特性（体相）和1.3×10⁵ cm^-1的吸收系数，比传统半导体硅、砷化镓高出一个数量级。基于此构建的Pt/In₂Se₃/Pt突触器件在532 nm光照下，长期增强（LTP）与抑制（LTD）的非线性因子（ν）分别达1.56和0.15，识别准确率提升至92.3%，远超暗态下的10%。这项发表于《Nature Communications》的研究不仅首次实验证实了WZ'型α-In₂Se₃的存在，更开辟了铁电半导体在光控神经形态计算中的新应用场景。

关键技术方法包括：1）PLD室温沉积非晶In₂O₃前驱膜；2）CVD炉内610°C硒化生长；3）HAADF-STEM解析原子结构；4）SHG与PFM表征铁电性；5）紫外-可见光谱测定光学带隙；6）人工神经网络（ANN）模拟模式识别任务。

主要研究结果

硅兼容大面积合成

通过PLD制备非晶In₂O₃前驱体并原位硒化，克服传统CVD气相传输不均匀导致的β/β'/α相混杂问题，获得1×1 cm²均匀薄膜。原子力显微镜（AFM）显示单层厚度约0.8 nm，X射线衍射（XRD）确认（00L）取向生长。

铁电半导体特性

2Se₃的TEM与铁电表征'>

HAADF-STEM揭示中心Se原子沿c轴位移0.3-0.4 ?（图2b），形成宽度仅0.8 nm的头-头/尾-尾面内畴壁（IP-DW）。理论计算表明带电畴壁（CDW）将带隙从1.63 eV（单层）降至0.96 eV（体相），源于In-5s轨道在费米能级附近引入新导带（图3g）。

光电性能调控

2Se₃光学性质'>

Tauc曲线显示间接带隙从单层1.6 eV减至体相0.8 eV（图3a），吸收系数在244 nm达1.3×10⁵ cm^-1（图3b），优于多数三维半导体。

突触器件应用

面内器件I-V曲线呈现±2 V的电流开关峰（图4a），源于铁电极化翻转与电荷陷阱协同效应。光照使电导动态范围从0.5提升至2，循环变异系数降至6.1%（图5b），MLP神经网络对MNIST手写数字识别准确率达92.3%（图5e）。

结论与展望

该研究通过原创性生长方法实现WZ'型α-In₂Se₃的硅兼容制备，其高T_c、窄带隙与强光吸收特性填补了二维铁电半导体在光电集成领域的空白。特别值得注意的是，带电畴壁诱导的带隙调控机制为能带工程提供新思路，而光增强的突触性能则预示着这类材料在低功耗神经形态芯片中的巨大潜力。未来通过优化畴壁密度与界面接触，有望进一步提升器件均一性与操作速度，推动铁电半导体从基础研究走向实际应用。